【摘 要】
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随着社会经济的快速发展,环境污染问题日趋严重,尤其是抗生素物质在水体中的大量残留对人类的健康状况和水体生态系统构成了非常严重的威胁的问题引起人们广泛的关注。相比传统方法,光催化技术凭借节能环保、反应条件温和、效率高、操作简单等优点,在空气净化、医疗卫生、除臭消臭、有机废水处理等方面具有极大的应用前景,但关键是在于设计合成高效的光催化材料。有序介孔材料具有丰富可调的孔径分布、大的孔容、高的比表面积及
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随着社会经济的快速发展,环境污染问题日趋严重,尤其是抗生素物质在水体中的大量残留对人类的健康状况和水体生态系统构成了非常严重的威胁的问题引起人们广泛的关注。相比传统方法,光催化技术凭借节能环保、反应条件温和、效率高、操作简单等优点,在空气净化、医疗卫生、除臭消臭、有机废水处理等方面具有极大的应用前景,但关键是在于设计合成高效的光催化材料。有序介孔材料具有丰富可调的孔径分布、大的孔容、高的比表面积及多样的化学组成等优点,被认为是非常有潜力的光催化材料。本论文设计合成一系列具有高比表面积、大孔径的介孔三氧化二铁、锰基金属氧化物及石墨相氮化碳,并探究介观结构参数(孔径尺寸、比表面积、孔容等)对光催化性能的影响。1、采用水热法,通过调控不同的水热温度,合成了一系列不同孔径尺寸(5.7~10.1 nm)和不同比表面积(589~801 m2g-1)介孔二氧化硅KIT-6分子筛。2、采用有序介孔二氧化硅KIT-6为模板、硝酸铁为前驱体,采用纳米浇筑法合成了一系列有序介孔α-Fe2O3。通过改变模板KIT-6的孔径尺寸与孔道连通性及比表面积等结构参数,实现了材料的孔径(3.9~12nm)、比表面积(104~153 m2 g-1)等介观结构调控。光催化性能测试发现介孔α-Fe2O3孔径的增加有利于四环素分子的扩散传输,比表面积的增加能为光催化反应提供更多的活性位点,提高光的利用率,从而促进光催化性能的提升。尤其是具有高比表面积(153 m2 g-1)、大孔径(12 nm)的α-Fe2O3-40相对于低表面积(104 m2 g-1)、小介孔(3.9nm)的α-Fe2O3-140对四环素分子表现出非常高的选择性和光催化降解能力(100%)。3、用类似的合成方法,以KIT-6为模板,硝酸锰、硝酸锌、硝酸镍等为前驱体,合成一系列高比表面积有序大介孔MnO2及ZnMn2O4、CoMn2O4等尖晶石结构锰酸盐。介孔MnO2的催化性能测试发现,高比表面积(200m2g-1)、大介孔(12.8 nm)的MnO2-40的催化性能是普通低比表面积(84 m2g-1)、小介孔(4.2 nm)MnO2-140材料的1.38倍,催化效率分别是84%,62%。同样地,采用KIT-6为模板,氰胺水溶液为前驱体,以溶剂挥发辅助浸渍法合成了一系列有序高比表面积(145~308 m2g-1)、大介孔(3.5~11 nm)g-C3N4。在抗生素降解应用中也表现出较好的光催化活性。
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