改性对TS-1及其丙烯气相环氧化性能的影响

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yaoye_1108
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研究了有机碱(TMAOH、TEAOH、TPAOH和TBAOH)和盐(Na2SO3)对不同TS-1分子筛样品的改性作用,并以H2/O2非平衡等离子体合成的气态H2O2为氧化剂,进行丙烯气相环氧化反应,同时结合SEM、XRD、UV-Vis、FT-IR、N2物理吸附和H2O2分解能力测定等手段对改性前后不同样品进行了表征分析。主要得到如下结果:1.与四甲基氢氧化铵(TMAOH)、四乙基氢氧化铵(TEAOH)和四丁基氢氧化铵(TBAOH)相比,四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液处理提高了纳米TS-1的催化活性,且TPAOH溶液的最佳处理浓度为0.07 mol/L,此时丙烯转化率由4.4%提高到6.4%,环氧丙烷选择性维持在94%。2.多种配方合成的微米TS-1的改性处理研究表明:TPAOH溶液改性方法并不适用于所有微米TS-1样品。适合改性的样品经0.07 mol/L的TPAOH溶液改性两次后,丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别由3.2%和72.5%提高到7.1%和91.5%。而抗改性样品改性后活性降低或完全消失。3.TS-1的孔容和比表面积对气相环氧化反应影响并不明显,TS-1的H2O2分解能力是影响其反应活性的重要因素。4.抗TPAOH溶液改性的TS-1样品,可用Na2SO3浸渍改性处理。改性剂Na2SO3的最佳用量为2.8wt.%,最佳温度为50℃,此时TS-1分子筛的丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别为5.5%和84%。
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