g-C3N4基复合材料制备及其催化性能研究

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工业化的快速发展所引起环境污染的问题日益严重,如何有效治理环境,实现可持续发展已成为研究焦点。近年来,光催化技术以其能耗低、操作简单、降解彻底,而备受学者关注,且广泛应用于环境保护、制备清洁能源和医疗领域。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种常见的光催化剂,是一种有机无金属聚合物,因其具有良好的可见光捕获能力(2.7 eV)而备受关注。而且,g-C3N4具有无毒、成本低、易于合成、热/化学稳定性好等优点。但由于g-C3N4的比表面积小、光响应范围窄、光生电子-空穴对的快速复合等原因,抑制了g-C3N4的催化活性。本论文通过对g-C3N4处理改性,制备出较高比表面积、光响应范围增加、光生电子-空穴对复合率减小的g-C3N4基复合光催化剂,并对其结构组成进行表征和光降解有机染料活性测试,主要研究内容如下:1)以Ce(NO33和双氰胺为前驱体,通过简单的浸渍法与热分解法制备了制备出CeO2/g-C3N4复合光催化剂。借助XRD、XPS、SEM、mapping、TEM和UV-Vis对CeO2/g-C3N4的结构形貌,理化特性和光学性质进行表征,研究发现,负载CeO2后,可有效使光的吸收阈值蓝移,禁带宽度值增加,当CeO2负载量为7%时,CeO2/g-C3N4光生电子空穴对的复合速率最低,从而提高了CeO2的可见光活性;2)双氰胺与银氨溶液为前驱体,通过控制煅烧时间,一步煅烧法制备了不同Ag含量的Ag/CN-x光催化剂。采用XRD、SEM、TEM、XPS、UV-vis等表征方法对制备的催化剂进行了检测,结果表明,负载Ag后,由于Ag纳米粒子的表面等离子体共振效应,Ag/CN-x的可见光吸收范围拓宽,光生电子空穴对的分离效率明显提升,增加煅烧时间后,可有效增加Ag/CN-x复合光催化剂的比表面积;3)分别对CeO2/g-C3N4和Ag/CN-8进行光催化降解有机污染物测试和光电化学测试,结果表明:在可见光(λ>420 nm)的条件下,7-CCN光降解甲基橙(MO)是纯g-C3N4的3.3倍。同时,CeO2/g-C3N4在光催化降解甲基橙过程中,起主导作用的活性物质为超氧自由基。可见光下Ag/CN-8对甲基橙的光催化降解效率是纯g-C3N4的7.2倍,在循环实验中,Ag/CN-8具有很强的循环稳定性。在Ag/CN-8光催化剂捕获实验中,主要活性物质为超氧自由基。
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