【摘 要】
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氧化锰具有比表面积大、活性位点多、氧化性强等特点,在含酚废水的处理方面具有良好的应用前景。水钠锰矿和水羟锰矿为典型的层状氧化锰,其中水钠锰矿结晶良好、结构稳定,合成方法较为成熟;水羟锰矿作为一种不稳定的弱晶质氧化锰,合成报道较少,由于其具有比表面积大的优势,在降解有机污染物方面的重要作用不容忽视。目前水羟锰矿合成步骤繁琐,限制了其在有机污染物处理的应用和机理研究。本文探索了一种快速可控合成层状氧化
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氧化锰具有比表面积大、活性位点多、氧化性强等特点,在含酚废水的处理方面具有良好的应用前景。水钠锰矿和水羟锰矿为典型的层状氧化锰,其中水钠锰矿结晶良好、结构稳定,合成方法较为成熟;水羟锰矿作为一种不稳定的弱晶质氧化锰,合成报道较少,由于其具有比表面积大的优势,在降解有机污染物方面的重要作用不容忽视。目前水羟锰矿合成步骤繁琐,限制了其在有机污染物处理的应用和机理研究。本文探索了一种快速可控合成层状氧化锰的新方法,通过调节反应物KMnO4和H2O2的摩尔比,在酸性条件下可控合成不同晶型的氧化锰,并对产物结构进行表征分析,以苯酚为研究对象,比较它们对苯酚的氧化能力。对比酸性和碱性条件下合成的水羟锰矿在结构性质上的差异,并以酸性水羟锰矿（Ver-H）为代表样品,探讨苯酚降解的影响因素、降解机理和路线。本论文研究成果如下:（1）氧化锰产物受反应物KMnO4/H2O2比例影响显著,随着比例减小,得到纯相水钠锰矿,纯相水羟锰矿和水羟锰矿、六方水锰矿的混合矿,其中比例为1:1.85的水羟锰矿比表面积最大,对苯酚的降解效果最好。（2）提出了酸性条件下合成水羟锰矿的方法,与碱性水羟锰矿（Ver-OH）相比,Ver-H具有较大的比表面积,两个样品都有良好的苯酚氧化能力,反应12 h,Ver-H表现出较高的苯酚和TOC降解率,分别为74%和59.6%。（3）探讨了pH、苯酚浓度、矿物浓度和温度对苯酚降解的影响,其中pH的影响尤为显著,Ver-H在酸性条件下的降解效果较好,随着pH值增大,苯酚和TOC降解率逐渐减小。温度的变化对降解效果的影响不显著。（4）提出了Ver-H降解苯酚的氧化机制,是一个消耗H+、释放Mn2+的氧化反应。在酸性条件下,Ver-H的氧化性很强,大部分苯酚被深度氧化为CO2和H2O,参加反应的苯酚未被完全降解,少部分以中间产物的形式存在,主要中间产物有邻苯二酚、对苯二酚、对苯醌和顺丁烯二酸。
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