【摘 要】
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锂离子电池作为一种绿色储能设备被应用于通讯、动力汽车等领域。目前市场的石墨负极材料虽然导电性良好,但其低容量限制了其进一步的发展。为探索更高能量密度与高电压的锂离子电池体系,新型的负极电极材料仍是该领域核心研究方向之一。与商用石墨相比,过渡金属硫化物理论容量约为其3-4倍,丰富的价态具有多电子对效应,以及更高的电化学反应活性,使得过渡金属硫化物作为负极材料展现了很有价值的潜力。然而,这类材料的体积
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锂离子电池作为一种绿色储能设备被应用于通讯、动力汽车等领域。目前市场的石墨负极材料虽然导电性良好,但其低容量限制了其进一步的发展。为探索更高能量密度与高电压的锂离子电池体系,新型的负极电极材料仍是该领域核心研究方向之一。与商用石墨相比,过渡金属硫化物理论容量约为其3-4倍,丰富的价态具有多电子对效应,以及更高的电化学反应活性,使得过渡金属硫化物作为负极材料展现了很有价值的潜力。然而,这类材料的体积膨胀效应明显,电极粉化严重,限制了其作为锂离子电池的应用。基于此,本论文通过制备钼基多元金属硫化物,通过超临界体系进行原位碳化改性。另外,合成富锂钼基金属硫化物,提高其全电池的实际应用性能。本文报道了超临界水方法制备的ZnMoS4-x化合物及其衍生的ZnMoS4-x/C复合材料作为高容量锂离子电池的负极材料。以超临界水为反应介质一步法制备ZnMoS4-x化合物和ZnMoS4-x/C复合材料,具有过程简便、成本低、环境友好等优点。通过葡萄糖碳化改性获得的ZnMoS4-x/C复合材料具有独特的纳米珊瑚结构框架,保持了纯相双金属硫化物的大容量特性,同时解决了金属硫化物由于本身体积膨胀导致的粉化问题,提高了其作为锂离子电池负极的长周期稳定性。具体来说,在100 mA g-1的电流密度下,ZnMoS4-x/C在70次循环后可提供931.1 mAh g-1的可逆容量。在1500 mA g-1的高电流密度下,在500次循环后,它仍然显示出640.2 mAh g-1的优异比容量。这一工作提供了一种探索新型多元金属硫化物高性能电极材料的新思路。在双金属硫化物的合成与改性基础上,我们设计了一种超薄(0.19 nm)的富锂硫化钼基金属硫化物LixMoS2/C纳米片,在430次循环后的比容量为806 mAh g-1,具有良好低温耐温性能,在-20℃下循环55次后的比容量为441.0 mAh g-1,可恢复到867.7 mAh g-1室温容量。此外,由于设计引入的富锂结构,减少了双金属硫化物贫锂后的本征缺陷,抑制了其作为全电池时的库伦损失,表现为LixMoS2/C ‖ LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2全电池循环100次后的可逆容量为120.9 mAh g-1,比能量密度在100次循环过后容量维持在293.5 Wh kg-1。这一工作对其他新型预锂化金属硫化物电极材料的合成具有重要的参考价值。
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