氮杂[6]螺烯及硫氮杂[6]螺烯:合成、表征和性质

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稠杂环芳香化合物由于具有扩展的π-共轭结构,在有机电子领域具有潜在的应用前景。螺烯是由邻位稠合苯或其他芳环组成的多环芳香族化合物。螺烯因其刚性螺旋骨架结构,通常具有较好的荧光性能,较高的热分解温度。此外,螺烯的非平面几何结构会阻碍分子共轭程度的增加及减少分子的聚集,有利于分子在固态时处于非晶状态。这些特点使螺烯成为有机光电材料的候选者之一。本论文研究的主要内容是通过光化学合成法成功合成了两种新颖的稠杂环芳香化合物:15-己基-15H-四苯基[1,2-e]吲哚和14-己基-14H-苯基[4’,5’]噻吩并[2’,3’:7,8]萘并[1,2-e]吲味,并对其进行了结构表征、性能测试和量子化学计算。化合物15-己基-15H-四苯基[1,2-ep]吲哚是首次合成的基于吲哚和蒽的氮杂[6]螺烯类化合物。我们以5-吲哚甲醛和2-溴蒽作为初始反应原料,经过烷基化取代反应、Witting反应、Heck反应和光化学合成法四步反应,合成了 15-己基-15H-四苯基[1,2-e]吲哚。我们完成了化合物的1H NMR、13C NMR、HRMS、MALDI-TOF表征,并对化合物进行了热重-差热、电化学、紫外-可见吸收和荧光性能的测试。该化合物在正己烷、二氯甲烷、乙酸乙酯、三氯甲烷、乙腈和甲醇中的最大吸收峰在299 nm-303 nm之间;最大发射峰在415 nm-457 nm之间,在薄膜状态下的荧光发射峰位于467nm,荧光发射属于蓝光范围(400 nm-480 nm);化合物在溶液中的荧光量子产率为8%-21%,最高是在三氯甲烷溶液中。通过对化合物电化学性能的测试,我们计算得到了化合物的HOMO能级为-5.20 eV,LUMO能级为-2.34 eV,带隙为2.86 eV。热学性质测试结果表明:化合物的分解温度Td为246.57 ℃,拥有良好的热稳定性。量化计算表明分子的最大吸收峰主要来自HOMO→LUMO+1的电子跃迁。化合物14-己基-14H-苯基[4’,5’]噻吩并[2’,3’:7,8]萘并[1,2-e]吲哚是目前已报道的第一种基于吲哚的硫氮杂[6]螺烯类化合物。我们以5-吲哚甲醛和2-溴二苯并噻吩作为初始反应原料,经过烷基化取代反应、Witting反应、Heck反应和光化学合成法四步反应,合成了 14-己基-14H-苯基[4’,5’]噻吩并[2’,3’:7,8]萘并[1,2-e]吲哚。完成了化合物的1H NMR、13C NMR、HRMS表征,并对化合物进行了热重-差热、电化学、紫外-可见吸收和荧光性能的测试。化合物在正己烷、甲苯、二氯甲烷、四氢呋喃、乙酸乙酯、三氯甲烷和甲醇的最大吸收峰在298 nm-311 nm之间,最大发射峰在397 nm-403 nm之间,在薄膜状态下的最大荧光发射峰位于424 nm,均属于紫光范围。化合物在溶液中的荧光量子产率为12%-32%,最高是在二氯甲烷溶液中。通过对化合物电化学性能的测试,我们计算得到了化合物的HOMO能级为-5.04 eV,LUMO能级为-2.03 eV,带隙为3.01 eV。热学性质测试结果表明:化合物的分解温度Td为388.44 ℃,拥有良好的热稳定性。理论计算表明分子的最大吸收峰主要来自HOMO-11→LUMO+1的电子跃迁。
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