本论文的研究内容主要分为两部分:（1）可溶性二维聚合物的设计与合成;（2）基于偶氮苯桥连吡啶盐的光响应性低分子量超分子水凝胶的构筑。在第一部分工作中,我们设计了一类具有C₃对称性的刚性芳香三胺单体分子,通过在芳香三胺的分子骨架中引入可以增加空间位阻和溶解性的取代基团,使其在形成二维聚合物的过程中抑制分子间的π-π堆积作用,并增强其溶剂化作用,从而实现制备可溶性2D聚合物的目的。我们将上述芳香三胺单体分子与C₂对称性芳香二醛单体分子在合适的比例下进行缩聚反应;通过核磁¹H NMR跟踪实验可以观察到可溶性2D聚合物的生成,并且该聚合物溶液具有明显的Tyndall效应。在后续工作中,我们将进一步通过X-射线衍射实验以及高分辨透射电镜等实验手段详细表征这类可溶性2D聚合物的有序结构;同时,探索它们的可加工性以及机械力学性能等。在第二部分工作中,我们设计并合成了一类以偶氮苯桥连的吡啶盐衍生物作为小分子凝胶剂,构筑了一类具有光刺激响应性的低分子量超分子水凝胶。¹H NMR、UV/Vis光谱、扫描电子显微镜以及X-射线粉末衍射等实验研究结果表明,在非紫外光照条件下,具有反式构象的凝胶剂分子在水溶液中可以在π-π堆积作用和疏水作用的协同下自组装形成一维有序的纤维结构,并进一步形成水凝胶;而在交替的紫外/可见光光照条件下,可以激发该凝胶剂分子发生可逆的E/Z光异构化,从而实现超分子水凝胶的光控可逆凝胶-溶胶转化。这类光刺激响应性低分子量超分子水凝胶体系的构筑有望为水相中刺激响应性软物质材料的设计提供新的策略。