单层石墨烯在实验中的成功剥离掀起了各个领域的科学家以及工程师们对二维材料的研究热情。从四族的单一元素二维晶体:石墨烯、硅烯、锗烯、锡烯,到三族的硼烯,五族的磷烯,再到二硫化钼,二硒化钨等过渡金属二硫系化合物,这些新型二维材料在短时间内就实现了实验上的成功制备,并很快被用于制作器件,例如:场效应晶体管、导电透明电极等。为了进一步丰富二维材料的种类,本研究通过基于密度泛函理论的第一性原理计算,设计、预测了目前尚未报道的,有可能在将来实现制备和使用的若干新型二维半导体材料,以期推动传统半导体工业能够朝着更薄、更小、更高效的器件方向发展。研究工作的总结如下:1.选取了元素周期表中IIA族的Be、Mg、Ca、Sr、Ba和IIB族的Zn、Cd、Hg共8种元素与VI族的O、S、Se、Te 4种元素进行两两组合,以单层石墨烯结构为原型,通过结构优化计算,寻找能量极小值结构,并计算其对应的声子谱,系统地探索了32种II-VI族类石墨烯单层二维半导体的稳定性。若声子谱中没有虚频,则说明该体系动力学稳定。在这32种组合中,发现了十种稳定的候选体系,他们分别是Be O、Mg O、Ca O、Zn O、Cd O、Ca S、Sr S、Sr Se、Ba Te、Hg Te。1000K的高温分子动力学模拟结果与声子谱对稳定性的判定一致。不稳定的结构,如Hg S,高温退火模拟后,二维结构中出现了不规则的四元环,根据这一演化特征,进一步发现了Hg S和Ba S的重构四元环结构是稳定的,其对应的带隙分别为380 nm和440 nm。本研究工作还采用杂化泛函（HSE）方法对材料的带隙进行了修正,并统计了其带隙对应的波长范围,发现大部分六元环体系的带隙对应的发光区域集中在紫外光区,只有Cd O和Hg Te例外。Cd O的带隙对应可见光区的橘色波段,Hg Te的带隙对应红外光波段。最近有研究报道,二维Hg Te在应力和自旋轨道耦合（SOC）的共同作用下,可以向拓扑非平庸相转变,形成拓扑绝缘体。此外,Sr Se具有很平的价带,并且在电子激发后,体系出现1μB磁性。这一新发现可能给半导体电子器件的设计注入新活力。2.与石墨烯相比,Kagome构型的硼单层是缺电子体系,因此,采用过渡金属原子供给电子的思路,设计了具有三明治结构的过渡金属六硼化物。该层状结构上下两层由硼的Kagome格子组成,过渡金属位于两硼层对准的六元环中心,与上下共12个硼原子成键,形成稳定的结构。采用该模型,我们研究了第四周期的10种过渡金属原子在此三明治结构中的稳定性,计算发现有四种体系动力学稳定,他们分别是Mn B₆、Fe B₆、Sc B₆和Ti B₆。其中,Mn B₆和Fe B₆是半导体,Sc B₆和Ti B₆是金属。最特别的是:Mn B₆是具有内禀磁性的半导体,而且其价带顶和导带底都是由同一自旋的电子贡献的。这一特性使得Mn B₆有潜力应用于自旋电子学的研究和对应器件的设计,例如:自旋过滤器件和自旋晶体管。3.以二维层状材料MXene体系中典型的Ti2C原子结构为原型,分别用IVA族的元素C、Si、Ge和Sn对过渡金属钛原子格点进行替换,以期寻找到能和现有半导体工艺较兼容的二维半导体材料。其中发现Si2C、Ge2C、Sn2C的声子谱没有虚频,是动力学稳定的材料。该原子构型是以C原子为中心,其他IVA族原子Si、Ge、Sn以正八面体构型包围C原子。因此,该类二维材料因其组成的半导体元素使其具有与现有Si基半导体工艺相兼容潜力,有望实现低维小型化的电子器件。这三个工作分别预测了三类二维结构体系的稳定性,寻找到了一系列动力学稳定的二维材料。在新发现的材料中,有适合于制备光电器件的直接带隙半导体,有较为罕见的具有内禀磁性的半导体,也有在电子激发后获得磁性的半导体。这些新发现可以丰富现有的二维体系,为低维电子器件的设计提供材料基础。此外,二维体系与三维材料相比所特有的奇异性质还可以为物理研究提供平台,推进新型电子器件设计。