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锂硫电池是最具前途替代锂离子电池的下一代电化学储能器件。锂硫电池正极活性物质硫的理论比容量高达1675mAh g-1,其能量密度远超现今发现的锂离子电池电极材料,但是硫及放电产物Li2S/Li2S2导电性差,循环过程中硫的体积膨胀及多硫化物溶解引起的“穿梭效应”等问题制约着锂硫电池的发展。因此,通过设计结构新颖和导电性良好的正极材料是改善锂硫电池性能的关键。本论文协同螺旋碳管(HCNTs)特殊结构特征,二维氧化石墨烯(GO)良好的分散性,碳纳米球(CSs)良好的吸附性能,充分利用构筑单元各自优异性质及其协同作用,可控制备得到三维包裹纳米硫结构,以改善锂硫电池电化学和机械性能,并通过氮掺杂进一步改善锂硫电池的循环稳定性。具体内容如下:(1)采用溶液自组装和硫化策略设计并合成了还原氧化石墨烯(rGO)包覆HCNTs并负载纳米硫的三维网络结构。HCNTs与GO容易形成三维孔洞状钢筋混泥土结构,有利于纳米硫融入三维孔洞结构中,并起到包裹固硫的作用。HCNTs的加入有效阻止GO的堆叠和提高导电能力。这种特殊结构极大地减少多硫化物与电解质之间地直接接触,改善成核/转化氧化还原动力学并降低多硫化物的过电位。结果表明,HCNTs/rGO/S复合正极在0.1C,0.2C,0.5C倍率下的首圈放电比容量分别达到1196 mAh g-1,1130 mAh g-1,1009 mAh g-1,200圈后的容量保持率分别为85%,86%,86.5%。(2)采用水热还原氮掺杂法,将胺化的HCNTs和硫化的GO制备成掺氮的黑色水凝胶用于柔性锂硫电池正极。氮掺杂可以提高复合材料的导电性和多硫化物的吸附能力。HCNTs中的螺旋结构可以将外部应力转换为电极的弯曲,可以提供全方位变形而且不会产生不均匀的界面应力和滑动应力,提高其柔性特征。HCNTs形成导电网络提供电子/离子快速传输通道。结果表明,S/N-rGO/E-HCNTs复合正极在0.1C,0.5C,1C倍率下的首圈放电比容量分别达到1083 mAh g-1,1051 m Ah g-1,1001 mAh g-1,500圈后的容量保持率分别为68%,70%,71%。(3)采用熔融载硫法,将HCNTs与CSs@S混合物制备成以碳球为吸附中心的“鸟巢卵蛋”结构。其中,HCNTs缩短了扩散路径有效实现快速反应动力学。HNCTs壁有效限制放电过程中硫的体积膨胀。CSs具有出色的吸附能力,纳米硫可以均匀分散至内部空腔中稳定存在。结果表明,HCNTs/CSs/S-3复合正极在0.1C,0.5C,1C倍率下的首圈放电比容量分别达到1085 mAh g-1,1047 mAh g-1,1005 mAh g-1,0.1C,0.5C下200圈后的容量保持率分别为81%,88%。