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采用非平衡等离子体将甲烷转化为目的产物是目前等离子体应用研究的热点。在非平衡等离子体转化甲烷的研究中,研究人员已经开展了一系列工作,并取得了丰硕的成果;然而基于等离子体内部的复杂性以及目前测量手段的不足,导致对等离子体重整甲烷过程中详细动力学过程的研究仍有很多方面需要研究。在详细化学反应模型的建立过程中,研究人员往往需要对整个放电过程进行简化、近似处理,忽略反应过程中许多过程的影响,如放电过程中大量进行的电子碰撞激发过程,以得到简化的化学反应动力学模型。因此本文重点对电子碰撞激发中的电子振动激发过程进行研究。 本文以HP-mech为基础,考虑主要反应物以及生成物振动态粒子的生成以及随后参与化学反应过程,完善整个CH4/CO2/He化学反应模型。对整个化学反应动力学过程进行研究,重点研究振动态粒子在反应历程中的影响及作用,主要内容如下: (1)考虑放电反应中主要反应物及产物的振动态粒子生成:选取CH4/CO2/He放电反应机理;随后考虑主要反应物以及产物的振动能级以及对应的碰撞截面;考虑模型中振动态粒子生成所涉及的能量松弛过程以及化学反应过程;完善CH4/CO2/He动力学模型。 (2)搭建CH4/CO2/He放电实验平台,利用气相色谱仪对放电功率为5~25W内各组分浓度进行测量,通过与构建的模型的模拟结果进行对比,验证模型的准确性。 (3)基于电子碰撞截面数据,求解玻尔兹曼方程,获得放电过程中电子能量分布函数(EEDF)及电子能量损失分布,对放电阶段的放电特性进行分析。 (4)对模型中的典型基团以及物质的生成速率分析及敏感性进行分析,对生成速率与反应时间求积分获得各组分的主要生成与消耗路径,对敏感性分析获得主要影响组分生成与消耗最大的几个基元反应;随后对模型中主要振动态粒子的生成速率分析,给出振动态粒子的主要生成与消耗路径及影响化学反应过程的部分重要反应路径。