为了探究硫元素在掺杂金刚石薄膜生长过程中的作用,本文采用理论计算与实验相结合的方法对硫掺杂金刚石薄膜的形成机理和过程进行了系统研究。在理论计算方面,本文采用的是基于VASP软件包的第一性原理计算,对硫原子在完全氢终止表面、在具有一个、两个、三个活性位的氢终止金刚石表面的吸附和迁移行为进行了计算。根据电荷分布、Bader电荷转移和态密度（DOS）等计算,详细分析了S原子吸附前后S原子和C原子的电荷和磁矩变化,以及它们之间的成键情况。在实验制备中掺杂气体为H₂S。在不同H₂S通量下,沉积制备了硫掺杂金刚石薄膜,并进行了原子力显微镜（AFM）,扫描电子显微镜（SEM）和拉曼光谱（Raman）检测。确定不同通量的H₂S对金刚石薄膜表面形貌、晶粒尺寸、晶粒取向和晶体质量的影响。通过实验和计算,可以得到以下结果。S掺杂实验结果表明,H₂S的添加对金刚石薄膜的表面形貌和晶粒取向无明显影响。而不同H₂S掺杂通量对金刚石薄膜中晶粒的平均粒径、表面覆盖度、金刚石的质量（峰强度和FWHM）都具有一定的影响。第一性原理计算结果显示,沉积的S原子可以吸附在金刚石（001）表面上。在完全氢终止表面上,沉积的S原子可以萃取氢原子,进而吸附于表面。当表面存在一个或两个活性位时,吸附能逐渐增加。当表面存在三个活性位时,S原子可以在此金刚石（001）表面上迁移,迁移激活能约为1.35 eV。计算结果的一个亮点是,在具有两个活性位的氢终止金刚石（001）表面上,S原子与两个表面C原子结合后,其磁矩变为0.000μ_B,新沉积的C原子与此S原子以三键结合形成C-S分子。然后,C-S分子从表面脱附。这个发现揭示了实验结果中S掺入量非常少和S掺杂导致金刚石膜生长率降低的原因。