基于碳布的一次性工作电极及电化学装置的构建用于重金属离子的现场快速检测

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重金属离子(heavy metal ions,HMIs)污染已成为环境问题中一个备受关注的问题,尤其是镉离子(Cd2+)和铅离子(Pb2+),即使在极低水平下也会对公众健康造成严重损害。与原子吸收光谱法,原子荧光光谱法等相比,电化学方法由于其操作简便、检测速度快、稳定性好、易于操作和成本低等优点被广泛认为是检测痕量HMIs的有效方法。在传统的电化学分析中,工作电极(最常用的为玻碳电极(GCE))表面比较脆弱,易受污染,在电极修饰之前通常需要进行抛光和电化学预处理等过程,在实验条件下一次只能进行少量实验。这些对于各种水体(例如海洋,湖泊)进行现场检测是极其复杂和不利的,因此迫切需要一种易于操作、便捷且高效的电极来代替GCE进行现场检测。针对以上问题,我们以碳布(Carbon cloth,CC)代替传统的GCE作为一次性工作电极;同时,开发一次性电化学传感器件及微型数据分析装置,进一步实现对水体HMIs的现场检测。具体研究内容如下:1. 制备了一种新型的一次性CC工作电极(CCE)来代替传统的玻碳电极,该电极仅通过简单的预处理就可以大规模制备而不需要进行复杂的修饰。通过差分脉冲阳极溶出伏安法(DPASV)用于电化学检测Cd2+和Pb2+。CCE对Cd2+和Pb2+具有较宽的检测范围和较低的检测限,并且成功应用于实际样品中Cd2+和Pb2+的同时检测。与传统的GCE相比,新型可抛的CCE具有便携性,可靠性,低成本和大规模生产潜力的独特优势,它可能是替代传统GCE用于实际现场检测HMIs的有利选择。2. 为了进一步提升CC的检测性能,我们通过新的结构调整和表面功能化策略,制备了具有优异性能的ae-Fe/Fe2O3@CC,其将Fe/Fe2O3封装到一次性CC中,实现了对Cd2+和Pb2+检测的高灵敏度以及低检测限。通过使用各种表征技术,系统地研究了Fe/Fe2O3@CC电极的形态和结构特征。通过Fe/Fe2O3的水热,煅烧和酸刻蚀工艺以及电化学剥落工艺,可以轻松实现CC内部分层多孔结构的建立,为检测提供了较高的活性比表面积和快速的离子扩散速率。凭借这些显著的特征,制备的ae-Fe/Fe2O3@CC实现了对Pb2+和Cd2+的高效的电化学检测性能。3. 最后以CC为基底,提出了一种新型的电化学CC分析装置(e CAD)。该装置使用单步功能化的CC作为传感和衬底材料。由于CC出色的电化学活性以及装置的合理结构设计,e CAD对Pb2+表现出出高的灵敏度和电流响应。此外,自制设计的微型恒电位器(MP)与该e CAD组合在一起,构建了一个完整的电化学传感系统,可以作为传统台式商用仪器的一种简单有效的替代方案,可用于现场检测并直接读取信号。这项研究提出了一种将CC作为感测及基底材料于一体的集成电分析设备,可作为新一代便携式分析装置开发的传感平台。基于柔性CC,我们设计了新型的一次性CC电极,在此基础上进行修饰,并设计了新型的e CAD,构建了高效的,一次性的,适用于现场检测水体中重金属离子的电化学传感器。该研究为电化学传感器在实际水样中的检测应用提供新的选择,具有极大的应用价值和发展潜力。
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