【摘 要】
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随着锂离子电池的快速发展及广泛应用,锂资源短缺限制其进一步发展。元素丰度高且低成本的钠离子电池与锂离子电池的电化学工作原理相似,是补充锂离子电池的最佳电化学储能系统之一。为开发高性能钠离子电池,研究性能优异、价格低且制备简单的正极材料是钠电发展的关键部分之一。其中,聚阴离子型正极材料具有稳定的结构且易于制备等优点是较理想的选择。铁在地壳中储量高,成本低且环境友好,使铁基聚阴离子材料在实际应用中更具
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随着锂离子电池的快速发展及广泛应用,锂资源短缺限制其进一步发展。元素丰度高且低成本的钠离子电池与锂离子电池的电化学工作原理相似,是补充锂离子电池的最佳电化学储能系统之一。为开发高性能钠离子电池,研究性能优异、价格低且制备简单的正极材料是钠电发展的关键部分之一。其中,聚阴离子型正极材料具有稳定的结构且易于制备等优点是较理想的选择。铁在地壳中储量高,成本低且环境友好,使铁基聚阴离子材料在实际应用中更具竞争力。而铁基磷酸盐具有稳定的晶体结构和钠离子扩散速率快等优点而得到关注,但电子导电性差以及与钒基等其他磷酸盐相比,工作电压低严重限制了该类材料的广泛应用。基于此,本文主要通过调控阴/阳离子位点和导电网络构筑等策略提升铁基磷酸盐材料的电化学性能,高电负性的阴离子基团可提升Fe3+/2+的氧化还原电势,而阳离子位点选择高电势的电化学活性过渡金属取代部分Fe也可增加电压而提升材料的能量密度。此外,通过高导电性材料的包覆/复合,提高材料电子导电性,动力学性能得到改善。具体研究内容如下:（1）利用溶胶-凝胶法制备非整数化学计量比的Na3.12Fe2.44（P2O7）2材料（NFP）,纳米级颗粒尺寸可减小钠离子在电极材料中的迁移距离,提升焦磷酸盐材料的电化学性能。600℃煅烧12 h制备的NFP材料,表现出较好的电化学性能,平均放电电压为3.0 V,对应Fe3+/2+,高于Na3Fe2（PO4）3的2.5 V。非整数化学计量比的设计使材料具有灵活的组成和结构,可用于新型钠电聚阴离子型正极材料的开发与研究。（2）用电化学活性的V3+取代Na3Fe2（PO4）3中部分Fe3+得到Na3Fe V（PO4）3（NFVP）,具有高氧化还原电位的V4+/3+使材料的工作电压提高,并将该材料与不同含量科琴黑（KB）进行复合以提高电子导电性。对NFVP基复合材料的电化学性能进行测试,复合4wt%KB（NFVP-4%KB）具有更优异的电化学性能。在0.1 C时,NFVP-4%KB的放电比容量达103 m A h g-1,表现出两个放电平台为2.5 V和3.45 V,分别为Fe3+/2+和V4+/3+;优异的倍率性能(15 C时,比容量为70.4 m A h g-1)和循环性能（1600圈后,容量保持率为87.7%）。此外,用不同扫速的循环伏安和恒电流间歇滴定技术探究了动力学性能,表明高导电性碳材料的复合可改善材料的动力学特性。（3）为进一步提高材料的工作电压,通过阴阳离子双调控策略合成了铁基混合磷酸盐材料,结果表明该材料是由Na3V2（PO4）3和Na3Fe2（PO4）P2O7两相组成（NFVPP）,并通过明胶和高导电性的还原氧化石墨烯（r GO）对材料进行导电碳网络的构建（NFVPP/C/G）。不同扫速的循环伏安及恒电流间歇滴定的测试结果表明双碳层的构建可改善材料的动力学特性。首先进行电化学性能的测试,发现构建的双碳层可提高比容量,在0.1 C时NFVPP/C/G放电比容量达113.1m A h g-1,3.4 V与4.0 V的平台为V5+/4+/3+反应,2.5-3 V为Fe3+/2+反应。而15 C时有70.6 m A h g-1的比容量;原位XRD表明在钠离子脱嵌过程中晶体结构具有良好的可逆性。此外,将NFVPP/C/G电极与球形硬碳匹配组装成钠电全电池,其电化学性能较为优异,可点亮LED小灯,进一步证明该电池具有一定的应用潜力。合理的结构设计可提升铁基聚阴离子型材料的能量/功率密度,为其它高性能钠电正极材料的开发提供新的研究思路。
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