【摘 要】
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随着5G通信的商业化发展,为了提升信号传输速度和降低信号传输损耗,要求5G通信用柔性覆铜板（FCCL）的层间介质材料具有低介电常数（Dk）和介电损耗（Df）。而聚酰亚胺（PI）高频下较高的Dk和Df无法满足此需求,常引入含氟基团、多孔结构和大体积基团来降低其Dk,但上述方法对Df的关注较少且降低有限,并在一定程度损害了材料力学、耐热和尺寸稳定性能等。因此,在不损害PI其他优异性能的前提下,改善PI
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随着5G通信的商业化发展,为了提升信号传输速度和降低信号传输损耗,要求5G通信用柔性覆铜板（FCCL）的层间介质材料具有低介电常数（Dk）和介电损耗（Df）。而聚酰亚胺（PI）高频下较高的Dk和Df无法满足此需求,常引入含氟基团、多孔结构和大体积基团来降低其Dk,但上述方法对Df的关注较少且降低有限,并在一定程度损害了材料力学、耐热和尺寸稳定性能等。因此,在不损害PI其他优异性能的前提下,改善PI高频下的介电性能尤其是关注其Df十分重要。液晶高分子（LCP）因其具有超低的吸水率和高频下较低且稳定的Df,以及合适的热膨胀系数（CTE）,在5G通信中受到较大关注。因此,本文主要从（1）LCP与PI共混,和（2）通过共聚在PI中引入液晶基元（苯酯链段）这两方面改性PI,制备具有优异介电性能的新材料,同时保持其良好的耐热、力学、疏水和尺寸稳定性能。为了结合LCP和PI的优异性能,选用具有较好溶解性的热致性液晶聚醚酰胺（LC-PEA）与PI共混。分别在PI聚合前后添加LC-PEA,制备一系列LC-PEA添加量不同的PI/LC-PEA-A（PI聚合前添加LC-PEA）和PI/LC-PEA-B（PI与LC-PEA溶液共混）共混物薄膜。测试结果表明,在相同LC-PEA添加量下,PI/LC-PEA-A薄膜的综合性能优于PI/LC-PEA-B薄膜。在PI/LC-PEA-A薄膜中,LC-PEA添加量为10 wt%时,PI/LC-PEA-10A薄膜的CTE从PI的44.6 ppm/K降至37.9 ppm/K,10 GHz的Dk由2.85降至2.48,吸水率由0.62%降至0.52%,断裂伸长率由3.5%增长至13.8%,拉伸强度基本不变。此外,PI/LC-PEA-10A薄膜的5%热失重温度和玻璃化转变温度（Tg）分别为535.0℃和310.2℃,保持着良好的耐热性。由于共混手段对PI性能改善有限且使Df增大,为了有效降低PI的Df,拟采用共聚方法制备分子链上同时有液晶和酰亚胺链段的聚酯酰亚胺（PEIs）。首先合成了高酯基含量的双（1,3-二氧代-1,3-二氢异苯并呋喃-5-羧酸）双（氧基）双（羰基）双（4,1-亚苯基）-1,4-亚苯酯（TAHQHB）二酐单体,选择对双（1,3-二氧代-1,3-二氢异苯并呋喃-5-羧酸）-1,4-亚苯酯（TAHQ）和TAHQHB作为二酐单体,对苯二胺（PDA）、4,4’-二氨基二苯醚（ODA）、1,4-双（4-氨基苯氧基）苯（APB）和α,α’-双（4-氨基苯基）-1,4-二异丙基苯（APPA）作为二胺单体,制备聚酯酰亚胺（PEIs）薄膜。苯酯链段的引入使分子链排列紧密且具有较高结晶度和取向度,抑制了PEIs在电场下的极化。此外,引入醚键可以降低酰亚环含量。这两者因素使PEIs具有较低的Df、吸水率和合适的CTE。PEI-1（TAHQ-PDA-ODA的摩尔比为10:7:3）的Dk和Df分别为3.41和0.0020（10 GHz）,CTE仅13.4 ppm/K,吸水率为0.95%。当醚键含量增加时,PEI-4（TAHQ-ODA-APB的摩尔比为10:5:5）的Dk、Df和吸水率降低至3.18、0.0014和0.63%,CTE为32.8 ppm/K,仍然低于普通PI（＞40.0 ppm/K）。同时,PEI-4保持了优异的耐热（Tg约384.3℃）和力学性能（拉伸模量为7.9 GPa,拉伸强度为170.8 MPa,断裂伸长率为8.1%）。相比于PEI-4,更高酯基含量的PEI-S4（TAHQHB-ODA-APB的摩尔比为10:5:5）具有更低的Df（0.0013）和吸水率（0.38%）。PEIs分子链上更高酯基含量意味着更多的液晶单元,液晶成分对降低PEIs的介电损耗和吸水率起到重要的作用。本文制备的PEIs薄膜有望在5G通信用FCCL中获得应用。
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