BiOCl的能带调控及其光电化学性能的研究

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半导体的禁带宽度是影响半导体光催化剂光电化学性能及光催化性能的主要因素,禁带宽度过大,则半导体的光吸收范围较窄;禁带宽度较窄,则光生电子与空穴易复合,且光生电子与空穴的氧化还原能力较弱。因此,根据实际应用情况对半导体的能带进行调控具有重要意义。BiOCl独特的层状结构、良好的光学性质以及[Bi202]2+与Cl元素形成的内建电场的作用使得其具有良好的光催化活性和光催化稳定性。因此,本文通过不同的半导体能带调控的方法对BiOCl进行调控,以实现其在不同需求下的应用。通过简单的一步水热法制备了氧空位修饰的具有分级结构的系列微球状BiOCl光催化剂,通过Raman、XPS、ESR等分析确定了制备的BiOCl样品中确实存在氧空位。通过光电化学和光催化降解诺氟沙星的测试发现,在可见光照射下含氧空位丰富的BiOCl-140样品相较于不含氧空位的BiOCl-140-400样品有较大的光生电流密度和较优的光催化降解诺氟沙星的效率。经过分析BiOCl-140样品可见光下光电化学性能和光催化性能提升的主要原因有两点:一是该水热法制备的BiOCl-140样品的特殊的分级结构,可以反复的吸收可见光,使光子捕获能力得到很大加强;二是氧空位在BiOCl带隙中形成掺杂能级,同时使价带负移,从而将能带缩短到1.77 eV,光吸收范围拓宽到700 nm附近。即氧空位和微观结构的协同作用,使得BiOCl可见光吸收范围和吸收能力得到共同提升。通过简单的一步水热法制备了不同Bi:In比的系列BiInOCl固溶体光催化剂,研究发现In固溶到BiOCl中后仍然呈现微球结构,且比表面积大大增加。通过光电化学和光催化性能研究发现BiInOCl-1:2样品具有最佳的光电化学性能及光催化降解诺氟沙星的性能。研究发现,BiInOCl-1:2光电化学及光催化性能提升的主要原因有两点:一是较大的比表面积使BiInOCl-1:2样品的吸附能力增强,并且活性位点数增加;二是In的固溶使BiInOCl的价带正移并同时拉动导带负移,从而使氧化能力和还原能力同时增强。同时,自由基检测表明溶液中同时存在大量的羟基自由基和超氧自由基,使得BiInOCl的氧化还原能力提升,从而有更高的光电化学及光催化性能。
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