【摘 要】
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聚乙烯基离子交换膜在电化学环境下具有良好的疏水性、尺寸及电化学稳定性和机械性能。本论文首先采用两种单茂钪催化剂催化乙烯与共轭二烯烃异戊二烯和丁二烯共聚合,得到了不同组成和序列结构的乙烯-异戊二烯共聚物、乙烯-丁二烯共聚物。将共聚物中的双键转化为磺酸根合成了聚乙烯基质子交换膜,并测试质子交换膜物理化学性能。1.两种单茂钪(C_5Me_4SiMe_3)Sc(CH_2C_6H_4NMe_2-o)_2和(
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聚乙烯基离子交换膜在电化学环境下具有良好的疏水性、尺寸及电化学稳定性和机械性能。本论文首先采用两种单茂钪催化剂催化乙烯与共轭二烯烃异戊二烯和丁二烯共聚合,得到了不同组成和序列结构的乙烯-异戊二烯共聚物、乙烯-丁二烯共聚物。将共聚物中的双键转化为磺酸根合成了聚乙烯基质子交换膜,并测试质子交换膜物理化学性能。1.两种单茂钪(C5Me4SiMe3)Sc(CH2C6H4NMe2-o)2和(C5Me4SiMe3)Sc(CH2SiMe3)2(THF)在室温1.01×105 Pa的乙烯压力下对乙烯与共轭二烯烃共聚合均表现出了极高的共聚合活性(105 g聚合物molSc-1h-1),得到了组成可控、高分子量、窄分布的乙烯-异戊二烯共聚物和乙烯-丁二烯共聚物,催化剂和共轭二烯烃结构直接影响共聚物的序列分布和立体选择性。对于乙烯与异戊二烯共聚合,采用单茂钪1获到多嵌段共聚物,共聚物中异戊二烯以3,4-结构单元为主,不同组成的乙烯-异戊二烯共聚物均含有一个-16 oC的玻璃化转变温度(Tg)和一个127 oC的熔点(Tm),采用单茂钪2获得交替共聚物和异戊二烯无规插入乙烯序列的无规共聚物,异戊二烯以3,4-结构单元和反式-1,4-结构单元为主,交替共聚物只有-46 oC的Tg,无规共聚物同时具有-46 oC的Tg和130 oC的Tm;乙烯与丁二烯聚合时,两种单茂钪均获得多嵌段共聚物,丁二烯以顺式-1,4-结构单元为主,而单茂钪2获得的共聚物的无规程度高于单茂钪1获得的共聚物,不同组成的乙烯-丁二烯共聚物含有-98 oC的Tg和一个71125 oC的Tm。2.将单茂钪1和2获得的不同序列结构的乙烯-异戊二烯共聚物的双键转化为磺酸根获得了相应的质子交换膜。由异戊二烯嵌段(block-IP/PE)和孤立插入(random-IP/PE)的共聚物获得的两种质子交换膜block-IP/PE(SO3H10)和random-IP/PE(SO3H6)。random-IP/PE(SO3H6)质子交换膜的IEC值为1.5 mmol/g,低于block-IP/PE(SO3H10)质子交换膜的IEC值(2.1 mmol/g),random-IP/PE(SO3H6)质子交换膜在常温下的吸水率仅为4%,低于block-IP/PE(SO3H10)质子交换膜的吸水率(30%),两种膜的吸醇率接近(约15%)。70 oC以上,random-IP/PE(SO3H6)质子交换膜的离子电导率远高于block-IP/PE(SO3H10)质子交换膜。通过TGA测试发现,两种膜均在350 oC附近存在磺酸基团的降解、在450 oC附近存在主链的降解。拉伸试验中两种膜的拉伸强度均为3.8MPa左右,但random-IP/PE(SO3H6)质子交换膜的断裂伸长率接近700%,韧性好,而block-IP/PE(SO3H10)质子交换膜的断裂伸长率仅为38%左右,脆性高。
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