人们对原子经济性和能源利用率的不懈追求使得一碳化学在工业界得到了广泛的重视,一氧化碳(CO)作为一种合成一系列基本有机化学品和中间体的不可或缺的原材料,在现代工业应用中也扮演着越来越重要的角色。据报道,我国由工艺尾气直接排放的CO高达1700万吨,若不进行回收处理,这些排放的工业废气不仅会引起环境污染,而且会使这部分CO气体无法得到有效利用,造成能源损失。现有的主流工业回收技术仍有高能耗、高污染、回收率低等不足之处,因此,从绿色化学、资源综合利用和环境保护等要求出发,发展清洁和高效的CO捕集、固定、分离和资源再利用的技术就具有十分重要的价值。离子液体(IL)是一类全部由阴阳离子组成的有机熔融盐,大多数在室温下呈液体形式,具有几乎无蒸汽压、无挥发性、溶解能力和热稳定性强、同时可以自主设计等一系列独特的优点,已被广泛用作各种反应和分离的催化剂或介质,在酸性气体吸收领域也有很多相关研究。本文主要探索质子型亚铜盐离子液体用于CO捕集与转化方面的研究,为CO的捕集、储存与转化技术提供新的发展思路。首先,本工作设计合成了六种新型的质子型离子液体,分别为[TMA][CuCl2],[TEA][CuCl2],[TPA][CuCl2],[EIM][CuCl2],[EIM][CuBr2]和[DMA][CuCl2],研究了它们的合成方法,测定了粘度、密度、CO吸收容量等性质,并开发反应平衡热力学模型进行性质的模拟计算工作,获得了 CO气体物理溶解的亨利系数H、化学反应平衡常数Ko、及摩尔反应焓ΔH。实验和计算结果表明,在常温常压下CO在这些质子型离子液体中的溶解度在0.02到0.1 molco/molIL之间,最高可以达到0.097 molco/molIL,吸收量远超现有文献报道的数据。另外在[TEA][CuCl2]和[TPA][CuCl2]两种离子液体对CO的吸收过程中,还观测到了在此领域中从未报道过的相态变化和吸收量突跃的现象,通过核磁、红外图谱数据及密度泛函理论计算,得出这是多羰基铜配合物的形成所导致的结论。在继续增大压力至30 bar时,我们甚至可以得到CO与IL摩尔比大于1的固体材料。CO含量高达离子液体自身质量的13%,有望开发成为一种区别于高毒性羰基铁、羰基钴等的绿色“储CO材料”。此外,还设计了一系列关于饱和吸收CO的[TEA][CuCl2]离子液体释放CO速率实验及离子液体的循环利用实验,也研究了其用作CO/N2分离材料的理论可行性,都获得了重要的进展。其次,基于质子型亚铜盐离子液体能高容量吸收CO气体的实验事实,我们进一步尝试探索了用此类离子液体催化以苯乙烯为底物的羰基化反应,发现在80:80:40:8:1摩尔比的离子液体、水、底物、酸催化剂TsOH、钯催化剂醋酸钯的物料配比下,反应在25℃,30 bar CO气体压力以及8h的反应时间下进行,最终羧酸产率可以达到60%。一般来说,羰基化反应需要贵金属催化剂且温度都高于100℃。本项工作提出用廉价金属Cu作为助催化剂在室温下进行羰基合成,获得的这一进展有望为羰基合成过程的条件温和化和过程绿色化奠定重要的基础。一方面,从工业废气中回收CO气体需要绿色的吸附剂;另一方面,分离回收的CO可资源化用作羰基合成原料,且羰基合成中也呼唤廉价易得的催化剂。本文的工作尝试将这两个方面统一在一类质子型亚铜盐离子液体的运用上,为后续开发相应的反应、分离、及反应-分离绿色集成化过程提供了重要基础。