低阶煤在中国煤炭资源总量以及煤炭消费中占重要比例。低阶煤的特点是挥发分、水分和氧气含量高,而发热量低。热解是实现低阶煤清洁高效利用的重要技术之一。由于煤本身低的H/C原子比,煤热解产生的焦油中重质组分含量高,从而使得焦油的质量降低且容易堵塞后续运输管道。因此,提高煤热解焦油质量是一个亟待解决的问题。加氢热解可改善焦油品质,由于氢气价格昂贵且氢气的生产需要额外的设备,可利用水蒸气作为廉价的氢源。本文提出将水蒸气催化裂化与热解焦油原位催化裂化相结合,通过对催化剂和反应条件的优化,达到改善焦油品质的目的。本文以平朔煤为煤样,利用浸渍法制备不同镍含量的Ni/Al₂O₃催化剂,研究了镍含量对轻质焦油产率、水转化率和提质效果的影响。结果表明,Ni/Al₂O₃催化剂可以提高水转化率和轻质焦油产率。在热解温度为650 ℃时,Ni含量为4 wt.%（4Ni/Al₂O₃）的催化剂具有最好的提质效果,可以得到最高的水转化率（4.74 wt.%）和轻质焦油产率（11.90 wt.%）。同时,焦油样品中的轻质组分（沸点小于360 ℃）含量从48.0 wt.%增加到67.0 wt.%,焦油的平均分子量从353 amu降低到253 amu。此外,经4Ni/Al₂O₃提质后的焦油中苯、酚和萘类物质含量增加,而长链脂族烃、3环和4环芳香烃减少。提质焦油中未缩合的芳香质子与缩合的芳香质子的比值较高,表明4Ni/Al₂O₃可以促进多环芳烃的开环反应,从而很好地解释了焦油的提质过程。在4Ni/Al₂O₃催化剂的基础上,添加ZrO₂作为助剂来提高催化剂对煤热解焦油的提质效果。利用两段浸渍法制备了不同ZrO₂含量的4Ni/ZrO₂-Al₂O₃催化剂,研究其对热解焦油提质效果的影响。结果表明,与未提质焦油和经4Ni/Al₂O₃提质后的焦油相比,4Ni/ZrO₂-Al₂O₃催化剂可以进一步提高轻质焦油的产率。在所制备的催化剂中,ZrO₂质量含量为5 wt.%的4Ni/5ZrO₂-Al₂O₃催化剂具有最好的催化提质性能,获得了最高的焦油和轻质焦油产率,分别为18.68 wt.%和12.61 wt.%。同时轻质焦油含量由48.0 wt.%增加到67.5 wt.%,而沥青含量由52.0 wt.%减少至32.5 wt.%。利用同位素示踪法研究了煤热解焦油原位蒸汽催化裂化提质的机理。以D₂O作为示踪剂,对两种Ni基催化剂提质前后的焦油进行²H NMR和GC/MS分析。经Ni基催化剂提质后的焦油谱图上出现明显的氘峰,表明D₂O参与了焦油的催化提质过程。经GC/MS分析可知,煤焦油中存在·D,进一步证明水蒸气参与焦油催化提质过程,焦油催化裂化生成的自由基被水蒸气催化裂化得到的活性氢自由基稳定,从而提高轻质焦油量。