多相催化氧化环己烷合成环己醇和环己酮的研究

来源 :中国科学院研究生院(大连化学物理研究所) | 被引量 : 6次 | 上传用户:yufeng_09
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饱和烷烃的选择氧化具有十分重要的科学意义和应用价值。由于C-H键的键能大,极性小,所以活化困难,反应活性低;此外,产物比原料更活泼,很容易发生过度氧化,生成二氧化碳和水等副产物。因此,寻找有效的烷烃选择氧化的方法,是一个非常有意义和具有挑战性的难题。本论文旨在液相条件下,以分子氧为氧化剂,开发对环己烷选择氧化高选择性固体催化剂,寻找提高该反应的效率的关键因素。研究开发出ZG-5锆基固体氧化物催化剂,应用于空气选择氧化环己烷合成环己酮(醇)过程,具有活性高、选择性好、反应条件温和、环境友好等优势。反应25分钟时,转化率达到6.4%,环己酮(醇)选择性达到92.8%;反应50分钟时,转化率达到14.9%,环己酮(醇)选择性达到83.6%。采用本论文开发的纳米材料制备方法制备出纳米Co3O4催化剂,在环己烷氧化反应中表现了较高的活性和选择性,它比普通方法制备的Co3O4、Co3O4/Al2O3和均相Co催化剂在环己烷氧化反应中有着更高的催化活性。论文系统地研究了Fe、Co、Mn取代的FeCoMnAPO-5催化剂的制备方法和对环己烷氧化反应的催化活性。发现这些活性组分在环己烷氧化的反应中存在协同促进反应的作用。论文针对烃类氧化反应的特点,初步考察了催化剂表面极性的改变对环己烷氧化反应的影响。发现表面为疏水性质的催化剂有利于该反应的进行。
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