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直接甲醇燃料电池(DMFC)以廉价的液体甲醇为燃料,不需要燃料重整设备,运行温度较低,其燃料来源丰富,易携带和储存,是便携式电子设备、电动汽车的理想动力源,目前许多国家都投入巨大的人力物力开展深入的基础研究和应用研究。然而甲醇有相当高的毒性。因此,要想实现DMFC在诸如手机、笔记本电脑以及电动车等可移动电源领域的应用,必须探索寻找新的液体燃料以替代有毒性的甲醇。其中甲酸来源广泛,毒性较小,因此,用甲酸作DMFC中甲醇的替代燃料是很有可能的。 本论文用电化学方法及XRD、TEM、EDS等技术研究了Pt/C和Pt-Ru/C催化剂的制备方法对催化剂对甲酸氧化的电催化活性的影响。主要结果如下: 1.研究了用固相反应法制得的Pt/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性,发现用固相反应法制得的含Pt质量分数为20%的Pt/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性远高于传统的液相反应法制得的Pt/C催化剂。例如,在用固相反应法制得的Pt/C催化剂电极在0.5mol/LHCOOH+0.5mol/L H2SO4溶液中的循环伏安图中,在正扫方向的两个氧化峰的峰电流密度分别是4.70和10.96mA/cm2;而用液相反应法制得的Pt/C催化剂电极在相同条件下,相应两个氧化峰峰电流密度分别是2.43和6.79mA/cm2。这主要是用固相反应法制得的Pt/C催化剂中Pt的平均粒径较小,在3.7nm左右,因此,Pt的利用率和电化学活性比表面积也较高,分别为15.2%和36.1m2/g。而用液相反应法制得的Pt/C催化剂中,Pt的平均粒径较大,在9.0hm左右,使Pt的利用率和电化学活性比表面积较低,分别为3.62%和8.60m2/g。 2.用固相反应方法制得了Pt-Ru/C催化剂并研究了它对甲酸氧化的电催化活性,发现Pt-Ru含量为30%、Pt-Ru的原子比为1∶1的Pt-Ru/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性高于用液相反应法制备的Pt-Ru/C催化剂。例如在用固相反应法制得的PtRu/C催化剂电极在0.5mol/L HCOOH+0.5mol/L H2SO4溶液中的循环伏安曲线中,甲酸的氧化峰出现在0.50V,峰电流密度为52.36mA/cm2,对于用液相反应法制得的Pt-Ru/C催化剂,相应的氧化峰出现在0.53V,峰电流密度为35.72mA/cm2。TEM和EDS的测量表明,这主要是由于用固相反应方法制得Pt-Ru/C催化剂中的Pt-Ru的分散度好,平均粒径小的缘故。 3.研究了甲酸作DMFC的甲醇替代燃料的性能。虽然甲酸的比能量密度只有1740Wh/kg,不到甲醇的1/3,但甲酸在Pt-Ru/C催化剂电极上氧化峰的峰电位比甲