氮掺杂碳点光稳定性及铂附载空心碳球电催化性能研究

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碳纳米材料包括富勒烯、碳纳米管、碳球、碳点及石墨烯量子点等,由于其独特的光、电、磁性能,在生化分析、生物医药、催化、能源和环境等领域引起了研究者的广泛关注。本论文选择碳点及碳纳米球为研究对象,在合成氮掺杂碳点(N-CDs)的基础上,探究了N-CDs在不同条件下的光稳定性;以Si O2球为模板,合成了氮掺杂空心碳球(NHCS)及铂附载的氮掺杂空心碳球(Pt-NHCS),探究了Pt-NHCS电催化乙二醇氧化反应(EGOR)的性能,具体研究内容如下:1. 以3-氨基苯甲酸(MABA)为原料,通过水热法合成了尺寸均一、荧光性质优良的N-CDs。采用透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光(UV-vis)吸收光谱及荧光光谱对所合成的N-CDs进行了表征。结果表明:所合成的N-CDs平均粒径为1.6 nm,在紫外光激发下能发出明亮的蓝色荧光,荧光量子产率(QY)为6.5%。在此基础上,探究了不同光照时间、p H值、掺杂元素对N-CDs光稳定性的影响,结果表明,当光照时间在10 min以内时,N-CDs的荧光均随着光照时间的延长,其荧光强度逐渐增强。随着光照时间的继续延长,其荧光强度随着光照时间的延长而逐渐减弱。在光照过程中,N-CDs的荧光峰位置逐渐红移。采用FT-IR、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)探讨了N-CDs光照过程中,荧光性质变化的机制,发现光照会导致N-CDs发生聚集和表面官能团氧化,从而导致了N-CDs荧光发生红移。相关研究结果可为碳点在生化分析及生物成像中的应用提供一定的参考。2. 采用Si O2球为模板,合成了粒径均一,分散性良好的氮掺杂空心碳球(NHCS),进一步通过微波辅助合成法,将Pt纳米颗粒修饰到NHCS上,得到了Pt-NHCS复合催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)、TEM、XPS和X射线衍射仪(XRD)等方法对合成的NHCS和Pt-NHCS进行了表征。结果表明,未修饰的NHCS平均粒径为290 nm,壳层平均厚度为34 nm,利用XPS分析其元素组成为含碳48.76%,含氮1.52%,含氧49.72%。经过修饰后,Pt纳米颗粒均匀分散在NHCS表面,形成表面粗糙的Pt-NHCS。用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)确定了Pt-NHCS中Pt的附载量为19.35 wt%。将Pt-NHCS修饰在玻碳电极(GCE)上,通过循环伏安法(CV)和计时电流法,测定了Pt-NHCS的电化学活性表面积(ECSA)为32.86 m2/g,并表现出了对EGOR优良的电催化性能。相关研究结果为基于空心碳球(HCS)的质子交换膜燃料电池应用提供了一定参考。
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