基于偶氮苯双刺激响应性智能聚合物纳米载体的设计及药物释放研究

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健康一直是人们关注的热门话题,而癌症是人类健康面临的最大安全风险之一。人们设计和开发了多种新型的功能性智能聚合物纳米载体,它们能够对不同的环境刺激做出响应。这种对内部或外部环境刺激响应的智能聚合物及其自组装体在包括生物医学领域的诸多领域,特别是在癌症靶向可控治疗中发挥着愈来愈重要的作用,受到了广泛关注。虽然现有的药物输送系统(DDS)己被广泛报道并商业应用,但仍有一些问题尚未得到很好的解决,包括药物的毒性,副作用和靶向治疗效率。因此,仍然需要开发用于癌症治疗的新型、高效、可控和靶向药物递送系统DDS。基于这样的背景,本论文做了以下两个方面的工作:(1)分别通过原子转移自由基聚合法(ATRP)和开环聚合(ROP)制备了主体聚合物β-环糊精接枝聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(β-CD-g-PDMAEMA)和偶氮苯修饰的聚己内酯客体聚合物(Azo-PCL)。然后利用β-环糊精与偶氮苯之间的主客体相互作用制备超分子聚合物β-CD-g-PDMAEMA@Azo-PCL。采用核磁共振波谱(1H NMR和13C NMR)、傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)和激光光散射凝胶色谱系统(LLS-GC)等方法确定其结构和组成。2DNOESYNMR研究了 Azo-PCL与β-CD-g-PDMAEMA之间主客体相互作用形成包合物的机理。采用动态光散射激光粒度仪(DLS)、透射电子显微镜(TEM)、荧光分光光度计(FLS)和紫外可见分光光度计(UV-vis)确定聚合物的粒径、形貌以及在水溶液中的自组装行为和环境响应能力。超分子聚合物纳米体系的pH相变点约为6.6,并且在紫外光和可见光的交替照射下,超分子胶束可逆地自组装并解离。将超分子聚合物与抗癌药物阿霉素(DOX)包封形成载药胶束,并通过改变光照条件和溶液pH值,研究了外界环境变化对药物释放行为的影响。体外释放实验结果表明,合成的超分子载药胶束具有光响应和pH响应的药物释放性能。细胞毒性评估表明空白超分子胶束是无毒性的,而载药胶束表现出更优异的抗癌活性。(2)设计了一种新型的光响应的热敏嵌段共聚物,聚[(N-异丙基丙烯酰胺-co-N,N-二 甲 基丙烯酰胺)-丙烷基-4-偶氮苯 甲 酸酯](P(NIPAM-co-DMAA)-b-PAzoHPA)嵌段共聚物。该嵌段共聚物通过两步连续的ATRP合成。通过FT-IR、HNMR、LLS-GC对嵌段共聚物的结构进行了表征。该嵌段共聚物能够在水溶液中自组装成核壳结构的球形胶束。通过FLS、TEM、DLS研究了胶束的自组装行为、形态和形貌。采用UV-vis研究了其光和温度的双重响应性。研究表明,该胶束溶液的LCST大于37℃,该聚合物在365 nm紫外光照射下可以发生从反式构型向順式构型的异构化转变,而在可见光照射下又能够回到之前稳定的反式构型。开发的新型嵌段共聚物可潜在地用作细胞药物释放的药物控释载体。
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