以铁电薄膜为存储媒介的存储器是非挥发性存储器件的一种,具有极大的应用潜力和发展空间。铁电薄膜畴壁的结构、电学及动力学性质是决定铁电薄膜物理性质和电学失效的根本因素。因此对畴壁物理性质的深入研究是理解铁电薄膜性能和促进高密度存储器发展的关键。尤其是对新型铁电畴壁存储器来说,畴壁的电学性质与运动规律是其应用的基础,所以深入研究铁电薄膜畴壁的动力学演化对高密度铁电存储非常有意义。本论文采用第一性原理的计算方法研究了铁电薄膜畴壁结构及其动力学的演化特性,并探索了应变和掺杂对铁电性的调控规律。本论文取得的研究成果包括以下几个方面:(1)简单钙钛矿铁电材料畴壁及其演化研究。本文用第一性原理计算方法,研究了传统钙钛矿材料的180°畴壁的运动机理。研究发现,畴壁在两个相邻的平衡位置(以A(Ba,Pb)为中心的(100)面)之间的运动过程是畴壁横向迁移的基本步骤。BaTi03(PbTi03)的180°畴壁移动一个单胞的能量势垒为5.6meV(30.4meV),且由势垒推出的畴壁运动的激活能与实验值符合较好。此外,本文还研究了氧空位和平面应变对畴壁运动的影响。结果表明,对BaTiO3(PbTiO3)来说,当遇到氧空位时,畴壁会有一个23meV(299meV)的势阱。因此,畴壁需要相应的能量来摆脱氧空位的钉扎,这是造成铁电薄膜极化疲劳的重要原因之一。同时还发现在平面压应力下,畴壁运动的能量势垒增加,平面拉应力下,畴壁的迁移势垒降低。(2)氧化铪基铁电材料畴壁及其演化的研究。本文研究了 HfO2铁电相的极化翻转方式及其应变和掺杂的调控规律,在此基础上还对HfO2的180°畴壁的结构及其动力学演化的过程(分别沿a轴方向和b轴方向)进行了研究。结果表明,HfO2铁电相极化的翻转势垒仅为0.4eV,同体积的PbTiO3极化的翻转势垒为0.32eV;合适的应变/掺杂可以在一定程度上缩小铁电正交相f和单斜相m之间的能量差,对稳定HfO2铁电相具有重要的意义。此外,本文模拟了不同的畴壁结构体系,得到了最稳定的畴壁为位于(010)面的Ⅲ型畴壁,畴壁能为-15.6 mJ/cm2。其沿b轴方向运动一个单胞的能量势垒也最小,约为0.042 eV。根据畴壁的迁移迁移势垒,我们推测使这种结构的畴壁向侧向移动应该施加的电场应该为 0.83 至 0.42 MV/cm。