【摘 要】
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利用半导体吸收太阳光驱动水分解制备氢气,是极具前景的能源与环境问题解决策略。二氧化钛(TiO2)具有价格低廉、无毒无害、化学稳定性高、耐光腐蚀等优点,是目前光电化学分解水
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利用半导体吸收太阳光驱动水分解制备氢气,是极具前景的能源与环境问题解决策略。二氧化钛(TiO2)具有价格低廉、无毒无害、化学稳定性高、耐光腐蚀等优点,是目前光电化学分解水研究领域的热点材料之一。但由于TiO2存在可见光吸收弱、载流子复合率高等缺点,它在光电催化领域的应用仍未能得到高效的发挥。为了解决该问题,对TiO2进行改性是目前公认的有效方法之一。本文以TiO2为主相材料、以F、Sn、Ce等元素掺杂为改性策略,对TiO2从掺杂量、微观形貌结构控制、光电化学催化分解水性能评价等三个方面开展了系统的研究,着重于探索元素掺杂对提高TiO2光电化学行为的机制和半导体/溶液界面处的电荷转移基本理论,具体工作如下:(1)利用水热法在FTO导电玻璃基底上生长了F/Sn共掺杂的TiO2纳米棒阵列,研究了F和Sn元素的掺杂量及掺杂摩尔比对TiO2纳米棒的形貌结构、光电化学性能的影响。研究发现F和Sn元素成功进入TiO2的晶格,且F-离子掺杂导致TiO2基体内部产生了大量的Ti3+离子。F/Sn共掺杂TiO2纳米棒对295-420 nm波长的光具有很强的光响应,因此其在光电化学分解水性能上获得了较大的改善,其光电流密度可达0.61mA/cm2(1.23 V vs.RHE),是未掺杂的TiO2的四倍以上。(2)利用水热法在FTO导电玻璃基底上生长Ce掺杂的TiO2纳米棒阵列,研究了Ce的掺杂量、水热合成反应时间、热处理条件和真空处理温度对TiO2纳米棒的形貌结构、光电化学性能的影响。研究发现在前驱液中添加Ce元素可以有效的提高TiO2纳米棒的光电化学分解水性能,Ce掺杂TiO2光电阳极的光电流密度可达0.48 mA/cm2(1.23V vs.RHE),远高于未掺杂的TiO2。同时还探究了反应条件对材料光电化学性能的影响,其中,在前驱液中掺杂0.5%的Ce,水热合成反应2 h,热处理采用450°C真空处理得到的TiO2样品,其光电化学分解水性能达到最优。
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