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在石油的精炼过程中会产生大量的高碳烃,它是一种清洁的液体燃料。目前,天然气制高碳烃液体燃料的主要生产工艺是从合成气出发,经费-托合成转化生成。但是,在天然气水蒸汽重整制合成气的过程中,需要消耗掉四分之一以上的天然气来供给反应热量,能量消耗大,造成资源的巨大浪费。本论文探讨了一种从非合成气途径合成高碳烃的新工艺流程。反应分成两步进行:第一步,甲烷通过与氢溴酸和氧气的反应,把甲烷转化为溴甲烷;第二步,生成的溴甲烷脱溴化氢凝结为高碳烃。通过这种方法,甲烷可以有效的转化为高碳烃。我们的研究工作主要是通过两步法来合成高碳烃,在第一步的甲烷溴氧化实验中,甲烷、氧气和氢溴酸(40wt%)在催化剂2.5%Ba2.5%La0.5%Ni0.1%Ru/SiO2上催化氧化生成溴甲烷,整个反应是强放热反应。我们考察了氧气、氢溴酸对甲烷溴氧化反应的影响,考察了甲烷流量与氧气流量比以及CO共进料对甲烷转化率、CH3Br选择性、CH2Br2选择性以及深度氧化产物CO和CO2的选择性的影响。研究表明:在反应温度为660℃、氢溴酸流量为6.0ml/h、甲烷流量与氧气流量比为20.0ml/min:5.0ml/min时,CH4转化率为26.8%,CH3Br选择性为85.0%,CH2Br2选择性为2.0%,CO选择性为10.1%,CO2选择性为2.9%;当采用CO共进料(流量为3.0ml/min)时,甲烷流量为15.0ml/min、氧气流量为5.0ml/min其它反应条件不变时,甲烷的单程转化率达到30.4%,对应的CH3Br、CH2Br2、还有CO2的选择性分别为86.5%、1.7%和11.8%,并且检测到了少量的H2。从第一个反应器出来的气相产物直接通入到第二个反应器,使溴甲烷转化为高碳烃。我们通过对催化剂、反应温度、反应时间以及氧气浓度的考察,发现当第一步反应中的氧气几乎耗尽时,在催化剂ZnO/HZSM-5和MgO/HZSM-5上,反应温度为240℃,反应时间在2小时以上,溴甲烷的转化率达到98.0%以上,产物主要为C2～C13的烷烃、烯烃以及芳烃。本论文初步探讨了甲烷溴氧化和溴甲烷脱溴化氢凝结制高碳烃的反应机理。发现甲烷溴氧化反应是一个自由基反应,在660℃的条件下,伴随有CH3Br的燃烧反应和轻微的CH3Br水蒸汽重整反应,生成的CH2Br2可以循环反应生成CH3Br。推测了溴甲烷脱溴化氢凝结制高碳烃可能的反应机理,我们认为其反应机理与“碳池”机理相似。不过,对此反应机理有待于更进一步的验证。