二维晶体材料二硒化钨的激子与谷动力学研究

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过渡金属硫族化合物具有独特的物理性质,其单层为直接带隙的半导体,具有强烈、丰富的激子效应和谷极化效应,因而在未来光电子学和谷电子学的发展中有广阔的应用前景。当前对该材料体系的基本光学与电学性质亟待深入的研究,尤其是对材料中复杂激子态的性质以及动力学的研究。同时,该材料体系中备受关注的谷弛豫的时间尺度和相关物理机理尚不完全明确,仍需要研究人员进行大量探索性的工作。本论文工作以机械剥离的单层二硒化钨为研究对象,利用稳态与瞬态光谱技术研究了以二硒化钨为代表的二维过渡金属硫族化合物的激子特性、谷极化及其动力学过程,确定了不同激子的寿命和谷极化寿命,并对相关物理机制进行了讨论分析,为发展基于二维过渡金属硫族化合物的新型光电与自旋器件奠定了基础。本论文完成的具体研究工作如下:  1.搭建了稳态显微光致发光测试系统。在不同温度下对不同缺陷浓度的单层二硒化钨样品进行了测试。分别指认了不同掺杂浓度样品的发光峰,并对具有高缺陷浓度单层二硒化钨中反常的发光峰频移进行了系统研究。  2.搭建了时间分辨显微光致发光与显微时间分辨反射光谱测试系统。在不同温度下对单层二硒化钨样品的激子和荷电激子动力学过程进行了研究。表征了单层二硒化钨中激子和荷电激子态的寿命,以及低温下自由激子和束缚激子态的弛豫过程。通过对单层二硒化钨的激子寿命和荷电激子寿命随温度变化的研究,确认了材料激了态的二维属性。  3.利用偏振分辨的稳态和时间分辨显微荧光测试系统,对单层二硒化钨的谷极化效应进行了研究。分析、讨论了二维材料中激子谷弛豫的激子交换相互作用(Maialle-Silva-Sham机制),并为该机制主导单层过渡金属硫族化合物的谷极化弛豫这一推断提供了实验支持。观测到激子谷弛豫时间随光激发激子密度变化的非单调依赖关系,指出二维材料中激子谷弛豫的主导机制与通常二维半导体材料(如GaAs量子阱)中的Dyakonov-Perel(DP)自旋弛豫机制具有类似性。利用偏振分辨荧光光谱在低温下对双层二硒化钨的自旋-层“锁定”效应进行了研究,确认了excimer态的存在。  4.搭建了显微双色泵浦-探测磁光克尔旋转测试系统。低温下研究了单层二硒化钨的谷退极化过程。确定了系统中激子谷弛豫的时间常数,并发现了荷电激子态在激子态谷极化弛豫之后依然存在残余的谷极化。通过改变泵浦光的能量,研究了激子的精细结构对谷退极化的影响。
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