论文部分内容阅读
铅（Pb）以其优良的化学稳定性和低廉的价格被广泛用于工业领域,由于重金属废水的不合理排放,造成水体和土壤污染,对有毒重金属的吸附去除是环境治理的关键问题。氧化石墨烯（Graphene Oxide,GO）因其表面和边缘含有的大量活性含氧官能团,如羟基（C—OH）、羧基（C—OOH）、羰基（C=O）和烷氧基（C—O—C）等,为水中多种污染物提供了活性吸附位点,尤其是对水中重金属离子表现出优异的吸附能力。GO表面附着有氧化碎片（Oxidation Debris,OD）,结构、性质类似于富里酸,在碱性条件下OD可从GO表面剥落。目前关于OD对GO吸附性能方面的研究较少,关于GO吸附重金属后进入地下水环境时被附Pb（Ⅱ）解吸释放的研究更为欠缺,深入研究氧化石墨烯的结构组成,了解OD在碱性条件下剥落对GO表面吸附态Pb（Ⅱ）迁移机制的影响有助于提高GO作为重金属离子吸附剂的环境稳定性。基于GO的环境应用和材料的构成特征,本文采用NaHCO3提供碱性环境,结合三维荧光光谱、红外光谱分析在碱度胁迫下GO表面含氧基团的变化、OD的剥落规律及吸附态Pb（Ⅱ）的解吸附特征,结合在碱性条件下释放Pb（Ⅱ）的存赋形态分析,讨论解吸附的Pb（Ⅱ）在模拟砂层中的迁移特征及影响因素。主要的研究结果如下:（1）氧化制备GO过程中产生的OD在GO吸附Pb（Ⅱ）中起到重要作用,通过拟二级动力学模型得到的吸附平衡时GO和OD对Pb（Ⅱ）的理论吸附容量分别为562.98 mg·L-1和2974.40 mg·L-1。（2）NaHCO3能诱发GO表面OD的剥落,碱浓度越大,OD剥离越彻底。OD剥落动力学过程非常缓慢,在20 h后达到平衡。80 h后浓度为0.01—1.0 mol·L-1的NaHCO3碱洗剥离下来的OD含量占GO总含量的1.57%—2.94%。（3）在饱和多孔介质中OD的沉积和迁移受溶液离子强度影响,离子强度从0.001 mol·L-1增加到0.1 mol·L-1,OD的回收率从95.67%降至70.14%。同时,OD具有比GO更高的迁移性能,作为载体会显著提高被附Pb（Ⅱ）在砂层中的传输效率,促进Pb（Ⅱ）的逃逸和释放。（4）被附Pb（Ⅱ）的GO吸附剂进入人工配制碱性地下水环境后,GO表面吸附态Pb（Ⅱ）随OD的剥落,有5.48%—23.45%以OD-Pb（Ⅱ）络合物的形式进入水相,并保持稳定的分散状态。OD-Pb（Ⅱ）的粒径仅为10 nm左右,因此提高了Pb（Ⅱ）在地层中的迁移能力,增加了GO-Pb（Ⅱ）进入自然水环境后的二次污染风险。