【摘 要】
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光电化学（PEC）分解水技术可以将太阳能转化为清洁,可再生的氢能源,具有广阔的应用前景。然而,大规模的PEC水分解技术由于太阳能转化氢效率不足而受到阻碍,这就需要开发高性能的光电极材料。决定光电极水分解性能的关键过程是:光电极的光吸收,电子和空穴对的分离和传输效率以及水氧化/还原的表面反应。针对这三个关键过程,近年来科学家们做了巨大努力,研究了各种材料设计和表面修饰策略,以提高光电极材料的性能。本
【基金项目】
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湖南省自然科学基金（2019JJ50595）； 湖南省教育厅科研基金（18B065）；
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光电化学（PEC）分解水技术可以将太阳能转化为清洁,可再生的氢能源,具有广阔的应用前景。然而,大规模的PEC水分解技术由于太阳能转化氢效率不足而受到阻碍,这就需要开发高性能的光电极材料。决定光电极水分解性能的关键过程是:光电极的光吸收,电子和空穴对的分离和传输效率以及水氧化/还原的表面反应。针对这三个关键过程,近年来科学家们做了巨大努力,研究了各种材料设计和表面修饰策略,以提高光电极材料的性能。本文主要从元素掺杂和表面修饰两个方面对α-Fe2O3进行改性,并作出了相应的讨论与总结。具体研究内容如下:（1）采用一步水热法成功合成了Au掺杂α-Fe2O3光阳极材料。以氯金酸作为金源,使用水热法进行元素掺杂,得到Au-Sn-Fe2O3光阳极,通过对其进行物性表征与PEC性能分析:Au掺杂的α-Fe2O3的光电流密度提升到0.57m A/cm~2,约为α-Fe2O3的1.6倍;同时,Au-Sn-Fe2O3光阳极载流子浓度达到6.5*1018cm-3,是α-Fe2O3的2.17倍。这表明:Au元素的掺杂使α-Fe2O3的载流子浓度得以提升,进而增强了α-Fe2O3的导电性,提高了α-Fe2O3的PEC性能。（2）使用浸渍法制备了钴基咪唑包覆的α-Fe2O3光阳极材料。我们利用一步水热法合成α-Fe2O3,然后采取恒温浸渍的方法成功合成了不同钴基咪唑（2-甲基咪唑和1-乙基咪唑）包覆的α-Fe2O3光阳极,即Co-MIm@Sn-Fe2O3和Co-EIm@Sn-Fe2O3,通过对其进行物性表征与PEC性能分析:Co-MIm@Sn-Fe2O3和Co-EIm@Sn-Fe2O3光阳极的光电流密度分别提升到0.61m A/cm~2和0.81m A/cm~2,分别是α-Fe2O3光电流密度的1.7倍和2.25倍;同时,Co-MIm@Sn-Fe2O3和Co-EIm@Sn-Fe2O3光电极的起始电位分别前移0.06 V和0.1V。这表明:钴基咪唑包覆层作为钝化层,通过降低α-Fe2O3光电极的动力学势垒来提高其PEC性能。（3）通过溶剂热法得到了WCo Ni溶胶凝胶层涂覆的α-Fe2O3光阳极材料。使用一步水热法合成α-Fe2O3,然后再利用溶剂热法在α-Fe2O3上形成WCo Ni溶胶凝胶层,最终合成了WCo Ni/Sn-Fe2O3光阳极,通过对其进行物性表征与PEC性能分析:WCo Ni/Sn-Fe2O3光阳极的光电流密度提升至0.86 m A/cm~2,是α-Fe2O3光电流密度的2.4倍;同时,WCo Ni/Sn-Fe2O3的体相分离效率和表面分离效率分别由5.2%和48%提高到10.8%和68%。这表明:WCo Ni溶胶凝胶层可以起到空穴存储的作用,通过提高α-Fe2O3的体相和表面分离效率来提高其PEC性能。
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