【摘 要】
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随着环境保护的观念逐渐深入人心,水体中油类污染问题引起人们的高度关注。由工业生产、生活排放和石油泄漏等导致的油类污染是水体污染的常见形式,如何高效、快捷地处理含油废水,对于水资源的修复利用和环境保护具有极其重要的意义。传统的油水分离方法有的能耗高、分离效率低;有的需要使用化学试剂从而带来二次污染;有的处理周期长。近年来兴起的膜分离技术以其快速、高效、低能耗等优点而备受关注,但油水分离过程中由于油类
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随着环境保护的观念逐渐深入人心,水体中油类污染问题引起人们的高度关注。由工业生产、生活排放和石油泄漏等导致的油类污染是水体污染的常见形式,如何高效、快捷地处理含油废水,对于水资源的修复利用和环境保护具有极其重要的意义。传统的油水分离方法有的能耗高、分离效率低;有的需要使用化学试剂从而带来二次污染;有的处理周期长。近年来兴起的膜分离技术以其快速、高效、低能耗等优点而备受关注,但油水分离过程中由于油类对分离膜的污染而导致分离效率下降、重复利用率低等问题制约了膜分离技术的推广和应用。因此,开发具有抗污性能的分离膜,提高分离膜的重复利用率具有十分重要的理论和实际意义。本文采用原位自由基聚合法的方法将苯乙烯-马来酸酐共聚物（PSMA）接枝包覆到多壁碳纳米管（MWCNT）表面,再通过超分子间作用力与氟碳表面活性剂（FS-51）进行复合;以钢丝网为支撑基材,分别通过浸涂成膜和静电纺丝的方法制备出一系列油水分离膜,研究了膜的表观形貌、油水分离性能、抗污性能和重复利用率。具体工作如下:对苯乙烯-马来酸酐共聚物的合成条件进行优化:采用不同的单体摩尔配比,分别以乙酸乙酯和甲苯为溶剂,合成了苯乙烯-马来酸酐共聚物（PSMA）,并通过酸碱滴定的方法确定共聚物中马来酸酐结构单元的含量。通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）和核磁共振波谱(1H-NMR、13C-NMR)表征了PSMA的结构,通过1H-NMR定量计算了优化条件下所制备的PSMA中马来酸酐质量分数为47.90%。利用原位自由基聚合反应将PSMA接枝包覆到酸化的多壁碳纳米管（a-MWCNT）表面得到PSMA/MWCNT复合物。通过FTIR、激光拉曼光谱和透射电子显微镜（TEM）、热失重分析（TGA）表征了PSMA/MWCNT的结构、表观形貌和耐热性能。结果表明PSMA成功包覆到MWCNT表面,厚度约为12nm。分别将PSMA、PSMA/MWCNT与氟碳表面活性剂通过超分子间作用力进行自组装得到PSMA/FS和PSMA/MWCNT/FS复合物。选择三种不同孔径的不锈钢网作为支撑基材,通过浸涂成膜法分别将PSMA、PSMA/FS和PSMA/MWCNT/FS在不锈钢丝网上成膜,测试膜的接触角、油水分离效率、抗污性和重复利用率。结果表明:钢网孔径的减小、FS-51和MWCNT的加入均可提高膜的油水分离效率。单独的PSMA成膜物无法进行油水分离;PSMA/FS和PSMA/MWCNT/FS所制备的膜进行油水混合物的分离时,水可以快速通过钢网,而油截留在钢网上方,从而达到油水分离的效果;在膜的组分相同时,油水分离效率随着钢网孔径的减小而增大;钢网孔径相同时,含有MWCNT的膜表现出更高的油水分离效率和重复利用率;PSMA/FS和PSMA/MWCNT/FS膜具有良好的抗污性。涂覆有PSMA/MWCNT/FS膜的300目钢网的油水分离效率达到99%,重复进行20次油水分离实验后的油水分离效率略有下降,为97%。以DMF为溶剂,分别将PSMA、PSMA/MWCNT、PSMA/FS和PSMA/MWCNT/FS配制成一定浓度的纺丝液,并在200目不锈钢网上进行静电纺丝,得到钢丝网作为支撑的无纺布状丝膜;并在PSMA和PSMA/MWCNT纺丝膜表面喷涂FS-51的水溶液。考察了纺丝液浓度对丝径形态的影响,表征了纺丝膜的微观形貌、接触角、油水分离效率和重复利用率。实验结果表明,喷涂FS-51后,PSMA纺丝膜和PSMA/MWCNT纺丝膜的表面由超亲油疏水性（水接触角>119°,油接触角=0°）转变为超亲水疏油性（水接触角=0°,油接触角>120°）。油水分离效率测试结果表明,低浓度的纺丝液制备的纺丝膜,其他条件相同时,含有MWCNT的膜的油水分离效率均高于不含MWCNT的膜。当纺丝液浓度大于0.45g/ml后,MWCNT的影响不再明显,不论是由PSMA或PSMA/MWCNT先纺丝再喷涂FS-51获得的膜,还是由PSMA/MWCNT/FS复合物直接纺丝所获得的膜,油水分离效率均可达到100%。MWCNT的加入提高了复合膜的油水分离效率和重复利用率。在较高纺丝液浓度下（0.45,0.50g/ml）所制备的含有MWCNT的纺丝膜,不论氟碳表面活性剂以何种方式加入,纺丝膜的油水分离效率均可达到100%,重复20次油水分离后,油水分离效率仍可达99%。
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