【摘 要】
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表面等离激元(surfaceplasmons,SPs)因其优异的限域光以及近场增强等特性,在物理学、化学、生物学、通信、能源等领域具有广阔的应用前景,吸引了越来越多科研人员的密切关注。在表面等离激元的相关研究迅猛发展并取得了一系列令人鼓舞的研究进展的同时,表面等离激元的模式表征方面仍然存在许多尚未解决的科学问题。如利用传统的线性光谱表征SPs模式的研究中,仍缺乏对SPs模式线宽综合调谐的指导方法;
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表面等离激元(surfaceplasmons,SPs)因其优异的限域光以及近场增强等特性,在物理学、化学、生物学、通信、能源等领域具有广阔的应用前景,吸引了越来越多科研人员的密切关注。在表面等离激元的相关研究迅猛发展并取得了一系列令人鼓舞的研究进展的同时,表面等离激元的模式表征方面仍然存在许多尚未解决的科学问题。如利用传统的线性光谱表征SPs模式的研究中,仍缺乏对SPs模式线宽综合调谐的指导方法;如缺乏对与SPs模式强度相关的导带电子的动力学过程的研究;以及缺乏对无任何分子参与的纯金属纳米结构SPs模式的非线性超灵敏表征。基于此,本论文以周期纳米孔阵列结构为平台,分别利用传统的线性光谱、新型的超快光谱以及超灵敏的非线性光谱等技术从稳态到瞬态、从线性到非线性等多角度对等离激元模式线宽调谐、导带电子动力学以及和频光谱应用等方面展开了系统的研究。本论文共分五个部分。绪论部分简介了表面等离激元光子学相关的理论基础及研究现状与进展,介绍了等离激元的线宽调谐及传感应用、等离激元诱导的热电子及等离激元增强和频等方面,指出了等离激元模式表征方面目前存在的一些科学问题,并基于此提出了本论文的设想和研究思路。第二章简要介绍了本论文工作中所采用的实验平台与技术以及理论分析方法。第三章利用传统的稳态线性光谱系统探究了入射光的激发条件(如入射角、方位角以及偏振状态)的改变对等离激元模式共振峰位和线宽的影响,并开展了相关的生物传感实验。第四章借助自主搭建的飞秒瞬态反射光谱平台,探究了二维周期纳米结构体系中导带电子的分布对等离激元模式强度的定量贡献和超快时间演化过程。第五章借助超灵敏的非线性光学表征技术,探究了纯金属周期纳米结构体系增强和频效应的物理机制。本论文工作的创新点及主要研究成果如下:1.等离激元模式的超快动力学表征。基于自主搭建的飞秒瞬态反射光谱,超灵敏地表征了体系中的传播的表面等离激元(surface plasmon polaritons,SPPs)模式。通过合理地调节样品的空间方位而无需改变其他任何实验参数,即可在宽波段的范围内有效地调谐SPP模式的共振波长、强度和线宽。并且在特定方位角和偏振的条件下获得了8 nm的极窄共振线宽,通过理论分析可知该极窄的共振模式起源于两个(0,-1)和(-1,0)SPP模式的干涉作用。借助于有限元的仿真计算,分别从远场和近场分布的角度分析了偏振以及方位角对瞬态反射谱的影响,实验和仿真计算的结果吻合较好。更重要的是,我们通过新型的飞秒瞬态反射光谱首次定量地探究了体系中导带的电子分布对SPP模式强度的贡献。我们的研究不仅有利于加深对表面等离激元共振(SPR)内在微观机制的理解,还为光伏、光催化、强耦合和新型的光场调控等前沿研究提供了潜在的应用机会。2.无分子参与的纯金属周期纳米结构中SPR模式的超灵敏非线性表征。通过自主搭建的宽带和频光谱系统,探究了纯金属周期纳米结构的等离激元增强和频效应(PESFG)。利用该体系中被特定激发条件的入射光激发的SPR模式,获得了不同SPR模式下的PESFG信号。同时,当出射的和频光处于SPR模式附近时,也观测到了PESFG现象。基于此项研究,我们首次从实验上利用PESFG方法实现了对纯金属周期纳米结构中SPR模式的超灵敏表征。而且,通过改变入射光的激发条件(如方位角),简单有效地拓宽了该体系的SPR模式的共振频率的区间,并深入系统地探究了 PESFG与SPR模式的共振波长和模式的空间分布之间的关系。该研究不仅可以加深对PESFG机理的理解,还提供了一种极具应用潜力的新方法,可用于探究新型的SPR模式,如等离激元诱导的磁共振模式以及连续中的束缚态等。3.等离激元模式共振波长和线宽的综合调控。通过设计并制备二维金周期纳米孔阵列结构作为生物传感基底,从调节激发光的入射角、方位角和偏振方向等角度系统地探究了 SPR模式线宽调谐的影响因素,实验上提出了调节SPR线宽的最佳方法。研究发现随着入射角的增大,SPR模式的共振线宽逐渐变窄。随着方位角的增大,SPR模式单调移动,线宽也单调变化,在45°时模式发生干涉作用,线宽发生突变。偏振调制对线宽的调谐几乎没有影响。通过抗体-抗原特异性结合的生物传感实验,验证了系统调节共振线宽的方法用于生物传感的适用性。
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