【摘 要】
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硅氧化物（SiOx）具有充放电容量高,价格低廉、自然资源丰富等优点,是极具潜力的新一代电池负极材料之一。但SiOx在充放电循环时巨大的体积变化、导电性差等问题,限制了其在锂离子电池中的商业化应用。本论文以导电性材料为载体、以柔性材料为包覆,制备了石墨烯/硅氧化合物/聚吡咯（Graphene/SiOx/PPY）复合材料、ZIF-8/SiOx/ZIF-8复合材料、泡沫镍/硅氧化合物/石墨烯（Nifoa
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硅氧化物（SiOx）具有充放电容量高,价格低廉、自然资源丰富等优点,是极具潜力的新一代电池负极材料之一。但SiOx在充放电循环时巨大的体积变化、导电性差等问题,限制了其在锂离子电池中的商业化应用。本论文以导电性材料为载体、以柔性材料为包覆,制备了石墨烯/硅氧化合物/聚吡咯（Graphene/SiOx/PPY）复合材料、ZIF-8/SiOx/ZIF-8复合材料、泡沫镍/硅氧化合物/石墨烯（Nifoam/SiOx/Graphene）复合材料,并对三种复合材料的微观结构、电化学性能及潜在改善机理进行系统研究。1.采用有机硅水解沉积Graphene模板、低温铝热还原和引发聚合法原位制备了核壳结构的Graphene/SiOx/PPY复合材料。Graphene/SiOx/PPY复合材料具有很好的电化学性能,在电流密度为0.1 C时,C/Si摩尔比为1:5的Graphene/SiOx/PPY复合材料经过100次循环后充放电比容量为2068/2130 m Ah g-1;在电流密度为1 C时,Graphene/SiOx/PPY复合材料充放电比容量达到575/569 m Ah g-1。微观结构表征和电化学性能测试结果显示:Graphene和PPY协同作用,增加了SiOx的导电性,并有效缓解了SiOx在充放电过程中的体积变化问题。2.采用有机硅水解沉积ZIF-8模板,低温镁热还原和水热法成功合成了核壳结构的ZIF-8/SiOx/ZIF-8复合材料。XRD,XPS,SEM和TEM等微观结构表征表明ZIF-8调节了SiOx的颗粒尺寸,且三维网络状结构的ZIF-8为SiOx在充放电循环过程中的体积变化提供缓冲空间,有效阻止了SiOx因破碎引起的容量衰减问题的发生。ZIF-8/SiOx/ZIF-8复合材料在电流密度为0.1 C条件下,第200次充放电循环后,充放电比容量为966/986 m Ah·g-1,库伦效率保持在99%,远高于SiOx和ZIF-8/SiOx材料。进一步600℃碳化处理ZIF-8/SiOx/ZIF-8复合材料;600℃碳化的ZIF-8/SiOx/ZIF-8复合材料保留了三维碳骨架结构,提高SiOx的导电性;在电流密度为0.1 C时,第200次充放电循环后,充放电比容量为926/938m Ah·g-1,同时表现出优异的倍率性能。3.采用泡沫镍为载体,原位沉积二氧化硅、低温铝热还原和石墨烯包覆等工艺制备了Nifoam/SiOx/Graphene复合材料。Nifoam/SiOx/Graphene复合材料具有很好的电化学性能。Ni/Si摩尔比为5:1的Nifoam/SiOx/Graphene在0.1 C电流密度下,第5次循环放电容量为1868 m Ah·g-1,在第100次循环时的充放电比容量为1529/1519 m Ah·g-1。三维网络状结构的泡沫镍集流体为SiOx在充放电循环过程的体积变化提供缓冲空间,提高SiOx的导电性;石墨烯表面包覆防止SiOx从泡沫镍表面脱落。Graphene和Nifoam的协同作用改善了SiOx的电化学性能。
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