科研人员一直在追求材料的定向设计。而在高分子科学中,通过将不同性能的材料共混,可以使高分子聚合物材料具有更加优异的力学、电学等方面的性能。深入地研究和理解纳米粒子、高分子链节两者之间的相互作用,可以帮助我们更好地控制其在高分子材料中的分布,从而更好地控制/设计材料的性能。近年来,一种新型的纳米粒子——单链交联纳米球(single-chain nanoparticle,SCNP)引起了广泛的兴趣。这种高分子/纳米粒子复合物材料在流变学性质和玻璃化转变方面都有着奇特的表现。比如,在紧密交联聚苯乙烯纳米粒子/线性聚苯乙烯复合物中,由于纳米粒子和高分子链节的化学组成完全相同,热焓效应被降到了最低,并且纯纳米粒子熔体拥有和纯线性聚苯乙烯熔体相同的玻璃化转变温度,而他们的复合物的玻璃化转变温度却要比纯熔体的玻璃化转变温度低。同时,材料的粘度随着纳米粒子的加入不升反降,这和爱因斯坦的理论预测完全相反。目前,我们对这类聚合物/柔性聚合物纳米粒子体系中的相互作用机理,以及这些复合物体系在性能上具有上述特殊表现的原因仍不十分清楚。所以需要在前人工作的基础上,利用多尺度模拟方法,研究体系中的相互作用,并从原子层次研究在不同温度下此类复合物体系中界面结构及动力学性质的变化规律,为更好的进行相关材料的设计及性能优化提供必要的理论支持。在本工作中,针对由线性聚苯乙烯链和单个聚苯乙烯链通过链内交联获得的纳米粒子构成的复合物体系,我们首先利用已有的粗粒化聚苯乙烯(Polystyrene,PS)模型,在粗粒化级别经过长时间模拟获得充分平衡的粗粒化(coarse-grained,CG)构像,在此基础之上,我们发展了高效的Reverse Mapping(RM)方法来重构体系中的原子细节,以获得经过充分松弛的复合物体系全原子构象。并通过长时间的分子动力学模拟,在全原子级别研究了由SCNP和线型PS链构成的“纯PS”复合物的界面结构和动力学性质。结果证明SCNP在复合物中采取塌缩的球状结构,且在低温下内部出现层状结构。温度降低时,SCNP主链上的苯环趋向于相互平行,而交联键经历了“由松到紧”的转变,导致SCNP经历“由软到硬”的转变。这种转变在低温下可以为SCNP内部的苯环提供更多的自由空间,从而加快其旋转松弛。此外,低温下熔体单体更容易深入到SCNP的内部,这导致界面区熔体链和SCNP的关联性提高,从而减慢了此处熔体粒子的运动。这些结果为我们更好地理解高分子/SCNP复合物体系特殊的界面结构和动力学性质提供了可靠的理论支持。