预混天然气催化燃烧及其传热传质特性的研究

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天然气催化燃烧是一个极其复杂的流动、传热、传质及化学反应过程,它几乎涉及到流动、传热、传质及化学反应的所有方面。本文利用实验与数值相结合的方法对预混天然气在蜂窝陶瓷载体内催化过程中的燃烧排放(CO、UHC和NO<,x>)、温度分布、载体内热质传递和混合催化燃烧技术等进行了系统深入的研究,并从理论上进行了分析。研究结果对优化催化剂载体结构,延长催化剂使用寿命具有重要的指导意义。概括起来,本文做了以下几项工作: 在自制的实验台上对非绝热催化燃烧进行了实验研究。研究表明,非绝热催化燃烧温度范围在600~950℃,过低的温度可能导致熄火,过高的温度可能使得催化剂失效。天然气的体积含量为5~10%,催化剂钯含量为γ-Al<,2>O<,3>重量的0.21%及燃空比为6.5%时实现了较好的催化燃烧效果(排放较少)。实验同样表明,在实验范围内,催化剂载体越短,载体表面温度越低,NO<,x>排放也较少;长载体的表面温度较高,NO<,x>排放相对较大。最后,简要地分析了催化剂载体的长度对燃表面温度较高,NO<,x>排放相对较大。最后,简要地分析了催化剂载体的长发对燃烧排放影响的原因。 搭建了绝热催化燃烧实验台,并对天然气催化燃烧特性进行了系统的实验研究。重点研究了预热空气、催化剂的种类、浓度及载体的长度对催化燃烧排放的影响。实验中预热空气温度分别为50℃、100℃和200℃。研究结果表明,预热空气可以使得载体径向温度分布均匀,有助于避免载体径向局部高温,从而达到减少NO<,x>排放的目的:短的催化剂载体比长的具有较好的燃烧排放特性,载体出口处温度比较低;相反,长的催化载体,出口处温度较高,NO<,x>排放增多。实验还表明,Pd催化剂催化性能要比Pt催化剂好,尤其在低温并且浓度为0.5wt%γ-Al<,2>O<,3>时实现最佳的排放效果。 数值模拟了通道内催化燃烧,并将燃烧排放(CO、UHC和NO<,x>)及载体通道轴向温度并与实验结果对比,数值结果基本与实验结果一致。数值研究发现,在催化通道的入口段内M数发生突变。载体通道混合气体(甲烷与空气)的进口温度、雷诺数、甲烷质量分数及外壁面的冷却对载体内局部努塞尔数(Nu)和舍伍德数(Sh)有不同程度影响。它们均影响着Nu数发生突变的位置,而在突变点的后部,仅仅外壁面的冷却使得Nu数增加,其它因素影响不大。模拟还表明,进口的雷诺数对通道进口段壁面传质影响较大,其它因素则影响较小。同时还对非稳态过程进行数值计算。结果表明,效率因子沿通道轴向由最大值不断减小到最小值后缓慢增加,并随时间不断减小。由此推断,在反应刚开始阶段,甲烷扩散阻力较小,但随着反应的进行,反应物扩散阻力增加,导致了效率因子的降低。数值研究了方向通道的热质传递、燃烧排放。结果表明,方形通道内Nu数变化趋势与圆形的类似,但在进口段由于壁面处径向速度较小,两边相交处甚至为0,这使得Nu数及Sh变小,进口段热质传递减弱。 对载体通道内的均相燃烧进行模拟。研究表明,通道墙壁的导热系数、外部的热损对载体通道内均相燃烧稳定运行影响较大。墙壁的导热系数和外壁面的热损直接影响着火焰的点燃、稳定及氮氧化物的生成。对于预混甲烷气体,仅存在一个很小的流速区间能维持通道内的燃烧。最后分析了轴向及径向的温度对载体通道的影响,探讨载体通道在高效、环保工况下的热力条件。 为了有效控制长的催化剂载体NO<,x>高排放问题,将二次补气技术应用到催化燃烧之中。实验研究表明,总能找到一个最佳的燃空比,使得混合催化燃烧的CO和UHC排放较低,而且NO<,x>排放得到更有效的控制。同时,适当的空气预热同样可以改善二次燃烧排放;在进口燃空比为一定时,二次补气量的大小对NO<,x>的产生均有影响。最后应用三维模型模拟了混合催化燃烧的燃烧排放、温度及甲烷分布,并与实验结果基本一致。
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