AgX及其复合物修饰{001}面TiO2纳米片及光催化性能研究

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半导体材料在催化、电极等领域有着广泛的应用及研究,其中二氧化钛半导体材料因其无毒、稳定、易于制备等特点一直受到大家的青睐。本文利用钛酸四丁酯和氢氟酸在水热条件下合成出高能面暴露的TiO2纳米片。HF的作用使TiO2的{001}面暴露比为69.3%,因此该TiO2纳米片具有较高的催化活性。本文通过沉积-沉淀法、离子交换法和真空光还原沉积法制备了表面等离子体共振(LSPR)复合TiO2光催化剂,包括:M-TiO2(M=Ag,Au,Pt)、AgX-TiO2、Ag@AgX-TiO2(X=C1,Br,I)、AgI/AgX-TiO2(X=Cl,Br)、Ag@AgI/AgX-TiO2(X=Cl,Br)、AgI/Ag@AgX-TiO2(X=Cl,Br)等。结合XRD、UV-VisDRS、SEM、TEM、EDS、XPS等分析手段对所合成的复合催化剂进行了表征。通过对低浓度罗丹明B溶液的降解,比较了上述改性光催化材料的活性,分析了导致降解效果差异的原因及机理。在M-TiO2(M=Ag,Au,Pt)中,贵金属粒子的表面等离子体效应使光催化剂具有较高的催化性能,其中Ag的最优沉积量为0.5%,Au的为0.1%,Pt的为0.5%。AgI和AgBr的禁带小于AgCl,以及阴离子的共同作用使AgI-TiO2>AgBr-TiO2>AgCl-TiO2,其中AgBr-TiO2对罗丹明B脱乙基效应中的某一中间产物降解效果较差,这一点在Ag@AgBr-TiO2光催化剂中也有体现。在Ag@AgX-TiO2(X=Cl,Br,I)催化剂中,Ag0的存在不仅提高了催化剂的稳定性,还提高了其光催化性能。在复合催化剂C1系催化剂和Br系催化剂中,催化效果最佳的是AgI/Ag@AgCl-TiO2和AgI/AgBr-TiO2。贵金属的表面等离子体效应和半导体的异质结结构共同作用使改性的催化具有较高的催化性能。另外,本文对传统光还原沉积法进行了改善,采用真空操作,使金属粒子在TiO2表面的沉积率大幅提高,明显提高了相应光催化的催化活性。
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