基于过硫酸盐活化硫酸自由基高级氧化技术降解废水中苯胺的研究

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苯胺作为一种化工原料广泛应用于国防、塑料、油漆、印染、农药和医药等行业。苯胺也是一种“三致(致癌、致畸、致突变)”物质,严重威胁生态环境和人体健康。基于硫酸自由基的高级氧化技术由于降解彻底,处理设备简单等特点在国内外被广泛关注,已成为当前研究的热点。本研究用基于硫酸自由基的高级氧化技术来降解模拟苯胺废水。探究了实验过程中溶液的环境温度,pH值,氧化剂(过硫酸盐)的初始浓度和废水中常见阴离子等因素对苯胺降解的影响;在高温活化过硫酸盐条件下阐明了过硫酸盐氧化降解苯胺的机理。本研究的主要结论如下:在过硫酸盐体系中,苯胺的降解过程遵循准一级动力学方程。在10-50℃的实验温度范围内,随着温度的增高,苯胺的降解速率也增大。过硫酸盐浓度越大,苯胺降解速率越高。pH值对苯胺降解的影响较为复杂,在强酸性条件下(pH3),苯胺基本没有得到降解;中性条件下苯胺的降解速率要大于弱酸性(pH5)和弱碱性(pH9)下苯胺的降解速率。强碱性条件(pH11)可以促进苯胺的降解,此条件下苯胺的降解稍优于中性条件下苯胺的降解。实验发现在热活化过硫酸盐体系中,水中常见阴离子HCO3-,CO32-,Cl-,NO3-,SO42-对苯胺降解具有不同程度抑制作用。采用液质联用仪,气质联用仪等分析仪器检测到了热活化体系中五种苯胺降解中间产物,这五种中间产物分别为亚硝基苯,硝基苯,对苯醌,4-4’-二氨基联苯和1-羟基-1,2-二苯。根据这五种检测到的中间产物阐明了过硫酸盐降解苯胺的反应途径。另外在室温条件下,探讨了亚铁离子激发过硫酸盐降解苯胺的方法,并初步研究了螯合剂在亚铁离子活化过硫酸盐体系中的平衡促进作用。实验结果证明,亚铁离子活化过硫酸盐对苯胺的降解有很强的促进作用。螯合剂的添加可以平衡溶液中亚铁离子的分配,从而促进苯胺的降解。相比于乙二胺四乙酸(EDTA),草酸,环境友好型的柠檬酸对苯胺降解的促进效果最好。通过实验验证其最佳的螯合剂/亚铁离子摩尔浓度比为1/1。
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