碳酸二乙酯(DEC)是重要的绿色化学品,广泛用于各种有机合成,是重要的有机合成中间体,近来发现DEC可以作为油品的含氧添加剂,是传统的MTBE最具有竞争力的替代品,应用前景广阔。本文对CO低压气相催化合成碳酸二乙酯的Pd/NaY分子筛催化剂及其反应的工艺条件进行研究。以Pd/NaY分子筛体系为基础,对比了不同生产厂家的分子筛载体对反应活性的影响,结果表明兰州石化公司生产的分子筛载体的催化活性较好。在常压条件下,考察了CO低压气相催化合成碳酸二乙酯的Pd/NaY分子筛催化剂的制备过程的影响因素,研究表明对于NaY分子筛粉末载体采用压片的成型方法,可以减小挤条成型中额外物质的加入对催化活性的影响。Pd/NaY分子筛催化剂在焙烧阶段,以0.5K/min的升温速率升温到200oC并维持两个小时的催化性能较为理想。在离子交换制备催化剂的过程中,低氨水的浓度制备的催化剂可以降低催化剂的酸性,降低副反应的发生。考察了分子筛的改性的活性的影响,Ce(NO3)2作为助催化剂可以有效地提高催化剂的选择性和催化活性。并选取H2C2O4、(NH4)2 HPO4两种物质对分子筛改性,可以脱除分子筛中的骨架铝,降低酸性,DEC的时空收率从98.5增加到128.6(g/lcat·h)左右。FT-IR、XRD、孔分布谱图表明,改性并没有改变分子筛的晶体结构。吡啶IR和NH3-TPD谱图表明,通过分子筛改性降低了催化剂的酸浓度及酸强度。探讨了分子筛积碳再生的机理函数,分子筛积碳再生过程属于三维扩散机理,符合反Jander方程,动力学函数为Kissinger函数。