【摘 要】
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开发高能量密度、生态友好、无碳排的氢能已成为碳中和背景下的研究重点。采用间歇性能源（如潮汐能、风能和太阳能）发电,然后通过全水分解产生氢气成为有效的制氢方法之一。由于传统的贵金属基电催化剂存在成本高、稳定性差、天然丰度低等缺点,研究人员将重点放在开发低成本、天然丰度高的过渡金属基电催化剂上。其中,二维材料,如二维过渡金属基电催化剂,具有优异的二维形貌,暴露丰富活性位点,且能够进行快速定向的电子转移
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开发高能量密度、生态友好、无碳排的氢能已成为碳中和背景下的研究重点。采用间歇性能源（如潮汐能、风能和太阳能）发电,然后通过全水分解产生氢气成为有效的制氢方法之一。由于传统的贵金属基电催化剂存在成本高、稳定性差、天然丰度低等缺点,研究人员将重点放在开发低成本、天然丰度高的过渡金属基电催化剂上。其中,二维材料,如二维过渡金属基电催化剂,具有优异的二维形貌,暴露丰富活性位点,且能够进行快速定向的电子转移,已成为过渡金属基电催化剂中研究的重点。本文研究了两种包含二维共轭金属有机框架、二维硫化钼基电催化剂在内的二维过渡金属基电催化剂,研究结果分别总结如下:（1）通过原位电氧化重构将MOF衍生成富氧缺陷的M-OOH,从而用于高效析氧反应如何高效、简单、绿色地制备低成本的析氧电催化剂是一个问题。在此,首先采用了一种新颖的原位电氧化重构策略,即在Fe2Co-MOF表面得到了具有丰富氧缺陷的金属羟基氧化物（M-OOHv）,命名为Fe2Co-MOF@M-OOHv-ER/NF。在1 M KOH中,电流密度为10 m A·cm-2时,Fe2Co-MOF@M-OOHv-ER/NF表现出极低的OER过电位为224 m V。原位拉曼测试揭示了MOF相向M-OOHv相的转变,证明M-OOHv是OER的真正活性位点。此外,X射线光电子能谱、光致发光光谱和密度泛函理论计算证明,双金属协同效应和M-OOHv中的氧缺陷,调节了电子态密度,是OER具有较高催化活性的真正原因。（2）用于高效整体水分解的晶态-非晶态硫化镍纳米片的晶格畸变:孤对电子库和原位表面重构通过一种新颖、简单和有效的晶态-非晶态策略,合成了原位生长于泡沫镍上的晶格畸变硫化镍钼电催化剂（Ni Mo S4-12/NF）。该电催化剂只需要1.47 V的电压就能获得10 m A·cm-2的全水分解电流密度,并能在100m A·cm-2的电流密度下稳定运行100小时,显示了良好的电催化性能和稳定性。从透射电子显微镜和电子顺磁共振光谱的结果可以看出,晶态-非晶态共存的Ni Mo S4-12的（104）晶面晶格发生晶格畸变,诱导产生丰富的硫缺陷,提高了Ni Mo S4-12的本征催化活性。孤对电子库提高了析氢电催化活性,原位电氧化重构生成的Ni-OOH提高了析氧电催化活性。
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