基于金纳米簇和卟啉的汞离子检测方法的研究

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汞(Hg)离子是存在最普遍的有毒重金属离子之一,具有持久、易迁移、不可降解的特性,在人体内可以积累,对人体的神经系统以及肾脏会造成无法恢复、不可逆转的伤害。因此,构建一种简单、快速、灵敏的方法,实现实际样品中汞离子的高效检测,具有非常重要的理论意义和实用价值。本文对近几年来汞离子测定的方法进行了简单介绍,着重阐述了采用荧光分析法检测汞离子。在此基础上,本文构建了两种检测汞离子含量的比率荧光分析方法,具体内容如下:一、基于猝灭四苯基卟啉四磺酸修饰的金纳米簇荧光的汞离子比率分析法本文报道了一种测定汞离子含量的比率荧光法,以四苯基卟啉四磺酸(TPPS)为参比荧光,以谷胱甘肽稳定的金纳米簇(GSH-AuNCs)为荧光信号探针。在GSH-AuNCs和TPPS溶液的简单混合过程中,自发形成了 GSH-AuNC/TPPS纳米复合材料。该GSH-AuNC/TPPS纳米复合材料在365 nm的激发波长下可以检测到572 nm的橘色荧光和664 nm的红色荧光。汞离子显著地猝灭了 572 nm处GSH-AuNCs的荧光,但对664 nm处TPPS的荧光没有显著影响。572 nm处和664 nm处荧光强度比值的差值与汞离子浓度在0.02-2.0 μmol/L范围内呈线性关系,检出限为7 nmol/L(3sb/S)。在汞离子浓度为0.5 μmol/L时,测定的相对标准偏差为2.0%。该方法已成功应用于水样中汞离子含量的测定,回收率在87.5%-107.5%之间。二、基于抑制金纳米簇过氧化物模拟酶活性及荧光的汞离子比率分析法金纳米簇具有过氧化物模拟酶的性质,在弱酸性溶液中,金纳米簇可以催化3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)与过氧化氢(H2O2)间的显色反应,使OxTMB在650 nm的吸收峰增强。该吸收峰与荧光物质TPPS(TPPS的荧光发射峰在664 nm处)的荧光发射峰有很大的光谱重叠,导致TPPS的荧光强度降低。汞离子存在时,不仅降低了 AuNCs的酶活性,减弱了其催化能力,减少了 OxTMB生成量,减弱了 OxTMB与TPPS之间的内滤效应,从而使TPPS的荧光得以恢复;同时汞离子也会减弱AuNCs的荧光强度。基于此,构建了一种测定汞离子的比率荧光法。该方法对汞离子的线性响应范围为0.02-2.0 μmol/L,检出限为11 nmol/L。本论文利用GSH-AuNCs与TPPS构建了两种测定汞离子的比率荧光分析法。该方法简单、快速、灵敏度高,可用于实际样品中汞离子含量的测定。本论文为环境水样、食品安全以及化妆品安全提供了可供选择的检测手段。
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