【摘 要】
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太阳能驱动的微生物光电化学池（Microbial photoelectrochemical cell,MPEC）因可同时实现废物处理与自发产氢而受到人们的关注。MPEC与微生物电解池（Microbial electrochemical cell,MEC）不同之处在于MPEC采用光催化阴极来代替传统的贵金属导电阴极如涂铂碳布等,将光催化阴极制氢技术引入微生物电化学系统,是一种具有前景的废物处理与能源
【基金项目】
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山东省自然科学基金（ZR2017QEE016）；
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太阳能驱动的微生物光电化学池（Microbial photoelectrochemical cell,MPEC）因可同时实现废物处理与自发产氢而受到人们的关注。MPEC与微生物电解池（Microbial electrochemical cell,MEC）不同之处在于MPEC采用光催化阴极来代替传统的贵金属导电阴极如涂铂碳布等,将光催化阴极制氢技术引入微生物电化学系统,是一种具有前景的废物处理与能源生产的新型绿色技术。MPEC的研究重点在于光阴极的选择和制备,本文以剩余污泥为底物,构建了两种不同电催化剂改性的硅纳米线阵列（SiNWs）光阴极和生物阳极组成的的MPEC系统,研究了MPEC在不同条件下的产氢及污泥减量效果。主要研究内容和结果如下:采用金属辅助化学刻蚀法制备了SiNWs,并通过循环伏安法沉积法将Mo S3负载到SiNWs上。Mo S3作为一种优异的电催化剂,可有效降低SiNWs的产氢过电势。在-0.18V（vs Ag/Ag Cl）左右时,Mo S3/SiNWs的光响应电流为-1.12 m A×cm-2;而SiNWs在-0.18V（vs Ag/Ag Cl）左右时,光响应电流仅为-0.2 m A×cm-2左右。并以无定型硫化钼改性硅纳米线（Mo S3/SiNWs）光阴极和生物阳极组成的的MPEC系统,研究了三组MPEC在不同的酸性阴极液p H和外加电压条件下的产氢及污泥减量效果。研究结果表明:MPEC在阴极液p H为1和3的条件下均能在无外加电压下自发产氢;p H=1的MPEC-1实验中平均产氢速率为（0.66±0.02）m L×h-1,约是p H=3的MPEC-2实验平均产氢速率的1.5倍,但阴极过酸的条件限制了其实际应用;p H为3、外加0.2V电压的MPEC-3与MPEC-2相比,产氢周期由15 h增加到40 h,平均产氢速率由（0.44±0.05）m L×h-1提高到（0.52±0.04）m L×h-1,污泥TCOD、SCOD、TSS、VSS的降解率分别可达53.96%、70.18%、38.21%和61.76%。采用浸渍法制备了氮掺杂碳量子点（N-CQDs）修饰的SiNWs电极,以此为光阴极与生物阳极耦合,构建了两组双室MPEC（DMPEC）系统。研究了DMPEC在外加电压条件下的产氢及污泥减量效果。结果表明:施加0.2 V电压可有效提高DMPEC的产氢周期和产氢量,分别由16 h和7.9 m L提高到36 h和18.8 m L,平均产氢速率由（0.35±0.02）m L×h-1提高到（0.52±0.03）m L×h-1。施加0.2 V额外电压可通过增大电流密度和产氢周期显著提高DMPEC的污泥降解性能,污泥的TCOD、SCOD、TSS和VSS的降解率分别可达52.18%、68.88%、37.54%和62.03%,比不加电压分别提高了2.33、1.41、0.76和0.85倍。并以N-CQDs/SiNWs为光阴极与生物阳极耦合,构建了三组三室MPEC（TMPEC）系统。研究了TMPEC在不同光阴极面积条件下的产氢及污泥减量效果。结果表明:改变光阴极面积可有效提高TMPEC的产氢性能和周期,由TMPEC-1的57 h和23.5 m L,提高到TMPEC-2&3的81 h、34.1 m L和64 h、35.4 m L,累计产氢量分别为23.5 m L、34.1 m L、35.4 m L。对污泥减量也有较好的促进效果。本研究为利用太阳能驱动的微生物电化学系统实现废物减量化与资源化提供了理论依据。
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