【摘 要】
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直接甲醇燃料电池(DMFC)阳极催化剂存在着活性组分易被毒化和载体抗腐蚀能力差的问题。将CeO2引入DMFC阳极催化剂中可有效改善上述问题,但其性能仍不能满足商业化的要求,CeO2
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直接甲醇燃料电池(DMFC)阳极催化剂存在着活性组分易被毒化和载体抗腐蚀能力差的问题。将CeO2引入DMFC阳极催化剂中可有效改善上述问题,但其性能仍不能满足商业化的要求,CeO2作为载体组分的性能还需进一步的提高。针对此点,本论文分别通过制备CeO2纳米棒、对CeO2进行Cu掺杂和制备CeO2-CuO复合纳米球的方法用以提高CeO2的性能,并通过电化学测试研究了上述3种铈基氧化物作为载体对催化剂催化甲醇电化学氧化性能的影响。为确定制备CeO2纳米棒适宜的反应条件,实验考察了水热反应条件和前驱体种类对产物形貌的影响,确定了制备CeO2纳米棒适宜的反应条件为以CeCl3·7H2O为铺源,140 ℃水热反应48 h,制得的CeO2纳米棒长度约为150 nm,直径约为15 nm。载Pt后的性能测试表明Pt/CeO2纳米棒/C的电化学活性面积达85.17m2g-1,催化甲醇电化学氧化产生的电流密度达435.65 mA mg-1,且表现出良好的抗CO中毒能力和电化学稳定性。为确定适宜的Cu量,实验考察了不同Cu掺杂量所制得的Pt/Ce1-xCux02/CNTs催化剂对甲醇电化学氧化的催化性能,确定了最优的Cu掺杂量为铈铜摩尔比=4:1。比较了 Pt/Ce0.8Cu0.2O2/CNTs、Pt/CeO2/CNTs和Pt/CNTs三种催化剂的电化学性能,其中Pt/Ce0.8Cu0.2O2/CNTs性能最优,其催化甲醇电化学氧化产生的电流密度达638.5 mA mg-1,且催化剂具有较好的抗CO中毒能力和电化学稳定性。为确定制备CeO2-CuO复合纳米球适宜的反应条件,实验考察了不同初始盐浓度和铈铜比例对产物形貌的影响,确定制备复合纳米球较为适宜的初始盐浓度为0.01 mol L-1,铈铜摩尔比为1:1。电化学测试中,研究了纳米球尺寸对催化剂性能的影响,比较了 Pt/CeO2-CuO/C、Pt/CeO2/C和Pt/C三种催化剂的电化学性能,测试结果表明CeO2-CuO复合纳米球可有效提高催化剂的在甲醇电化学氧化中的整体性能。
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