金刚石因其极佳的物理化学性质,可应用于各种高端的科技领域,单晶金刚石,特别是大尺寸、高质量的单晶电子级金刚石,更是由于结构完整、纯度高、缺陷密度低而备受关注。这样的金刚石单晶片需要使用化学气相沉积方法制备,同质外延和异质外延是两种不同的实现途径,其不同点在于生长金刚石所用的衬底。同质外延以高温高压法制备的金刚石单晶片作为衬底,而异质外延则以非金刚石材料作为金刚石生长的衬底材料。选择合适的衬底是金刚石异质外延生长的首要步骤,一般认为在Ir（100）上生长的金刚石具有最高的质量,但是对于该现象的解释,以及对金刚石外延生长过程和机理的描述还不够完整。另外,Ir（100）薄膜仍然要生长于其他底层衬底之上,考虑到衬底面积的扩展、热膨胀系数的匹配等理论与技术因素,需要对衬底的结构进行设计,以及了解衬底各层之间界面的相互作用与结合能力。本文即从这几个方面对金刚石在铱薄膜上异质外延生长的过程和机理进行了研究,总体上分为模拟和实验两大部分。模拟部分主要利用基于密度泛函理论的CASTEP程序（集成于Materials Studio 2017软件）进行,另外对于生长动力学过程的描述使用了分子动力学模块Forcite。实验部分主要包括金刚石异质外延生长衬底的制备和金刚石在Ir（100）上的形核与生长。本文首先给出了设计金刚石生长衬底时需要考虑的因素,包括理论因素与技术因素,从而设计出Si（100）/TiN（100）/MgO（100）/Ir（100）的适合金刚石异质外延生长的衬底结构。本文中对MgO（100）衬底上生长Ir（100）薄膜的过程进行了模拟,从一次形成能和分步形成能两个角度对生长过程的能量进行了计算,结果表明适当提高沉积速率可以提高Ir（100）薄膜的生长质量。为了扩大金刚石异质外延衬底的面积,可以使用Si作为最底层衬底,因此涉及到Si/TiN、Si/TiN/MgO等薄膜之间的相互作用过程,本文同样对这些衬底之间的结合和化学键作用进行了描述,对TiN过渡层所起到的粘接作用机理进行了解释。之后,根据吸附和脱附两个模型,从能量的角度对于C原子在Ir（100）上的溶解-析出过程进行了研究,并与C原子和Ni、Cu等之间的相互作用和能量变化进行对比,进而对Ir功能层的唯一性进行了说明,从可行性和实现性两个维度,对金刚石异质外延衬底进行评价。计算结果表明,自由吸附过程结束后,C原子位于Ir薄膜表面之上的结构是稳定状态,而如果C原子从Ir功能层亚表面析出,则在亚表面接近表面的位置有一个亚稳定的过渡态结构。因此,在C原子浅注入于Ir功能层亚表面的过程中,在C原子浓度较低时,C原子将停留于亚稳定位置;而升高C原子浓度,C原子会最终析出并在Ir表面上方稳定。这样的溶解-析出过程可以持续进行,并有利于最初的金刚石晶核的形成,以及为金刚石初级晶核的位置和取向微调提供能量,使初级晶核可以聚集生长,并达到相近的取向。金刚石生长是生长室内的各种粒子与衬底之间的相互作用,本文对生长的动力学过程进行了模拟,并对Ir（100）/金刚石界面之间的化学键和微观应力进行了分析。形核过程中,可以通过衬底施加负偏压提高金刚石形核密度,本文认为偏压增强形核（BEN）法的主要机理是C原子浅注入于Ir功能层的亚表面,并以此为基础,计算了偏压范围,能够与实验结果很好地符合。当C原子浓度增加时,对C原子析出和初级晶核形成的过程进行了解释。在金刚石生长过程,给出了金刚石在Ir（100）的生长过程中的能量和构型变化,并认为在生长过程中,应控制碳源浓度,使得晶核与晶核间间隙尺寸相当,有利于晶核后续的连接。同时,形成的晶核取向一致性良好,晶粒之间夹角较小（<4°）时,可以形成取向一致生长。本文利用脉冲激光沉积方法制备了Si/TiN/MgO叠层,为衬底尺寸扩大提供了可能,其中提出了薄膜制备过程的技术参数之间的协同作用等理论。在MgO单晶片上利用电子束蒸镀方法外延了高质量、表面原子级平滑的Ir（100）薄膜,并继续利用微波等离子体辅助化学气相沉积系统进行了金刚石的形核和生长。在金刚石生长过程中,可以观察到晶核的形成与聚集、晶界的连接等过程,很好地支持了模拟结果,证明了Ir功能层对金刚石外延生长的有益作用,对金刚石异质外延生长过程进行了完整的描述,指导了外延过程中技术参数的选择。同时,提出了外延可互换性的概念,并在金刚石衬底上外延了Ir（100）薄膜,为后续异质外延辅助同质形核、衬底图形化等应用提供了研究基础。