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光催化技术以取之不尽的太阳光为驱动源,将太阳能转化为化学能,它为解决环境问题与能源危机提供一种绿色方案。光催化技术的基础和核心是半导体光催化剂,然而,目前传统半导体对太阳光的利用率不足5%,在实际应用中仍然面临诸多挑战。因此,开发能响应宽光谱的新型光催化剂十分必要。石墨相氮化碳(g-C3N4)半导体具有能响应可见光、廉价易得、无毒无害及能带结构可控等优点,使其在光催化领域中得到了研究人员的广泛关注。但是它同大多数光催化剂一样,也存在着一些缺陷和不足,如:光吸收范围较窄且利用率不高、光生载流子容易重组、光催化活性不高等。通过对其表面改性、调节能带结构可有效改善光谱响应能力及加快载流子分离,从而增强催化活性。因此,本论文主要采取以下三种策略:(1)利用碱改性氮化碳,使其表面羟基化,改善其界面催化反应;(2)利用全碳芳香环结构的有机小分子与尿素共聚合构筑表面无定形碳修饰的氮化碳材料,定向迁移光生电子;(3)利用含有杂原子芳香环结构的有机小分子与尿素共聚合构筑拥有n-π*电子跃迁的氮化碳材料,拓宽可见光吸收范围。三种方法逐步改善载流子分离效率、光谱吸收能力,提高g-C3N4的光催化能力。本文的具体内容如下:1、利用碱对g-C3N4进行改性,构筑表面羟基化g-C3N4,拓展表面官能团种类,提升光催化能力,同时引入Fe元素最终获得CN/K/OH/Fe催化剂材料。对该复合材料结构分析,表明羟基成功地接至氮化碳材料表面、Fe元素也被嵌入氮化碳层中。通过荧光及光电等技术分析表明Fe掺杂的表面羟基化g-C3N4材料减小了电子迁移阻力,增强了光生载流子的分离效率。以抗生素-四环素(TC)为模拟污染物考察了制备材料的光催化性能,分析了可能的光降解机理。2、利用全碳芳香环的苯基丙二酸小分子与尿素共聚合,实现对g-C3N4结构的修饰,形成了表面无定形碳修饰的氮化碳材料(CN-PhAx)。通过拉曼(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)和Mott-Sohottky曲线分析,证明表面无定形碳形成了表面电场。结果表明,表面电场有效的加速了光生载流子的分离。以双酚A(BPA)和抗生素作为水体目标污染物研究其光催化降解性能,同时考察了CN-PhAx光催化分解H2O产氢的性能。结果表明,表面无定形碳的引入改善了材料的本征光生电子迁移率,从而大幅度提升了光催化降解污染物和分解水产氢的活性。最后,通过电子自旋共振(ESR)技术和捕获实验,对光催化机理进行分析。3、利用含有杂原子芳香环的噻吩丙二酸小分子与尿素共聚合,实现了对氮化碳内部结构单元七嗪末端基团的修饰。由于封端作用,氮化碳的聚合度降低,从而使得边缘S原子中的孤对电子得以暴露,形成了材料内部n-π*电子跃迁,大幅度提升可见光利用率。通过紫外-可见漫反射(DRS)、光致发光(PL)光谱分析证明n-π*电子跃迁路径,以BPA作为模拟污染物进行降解和水分解产H2,评估其光催化活性。结果表明,CN-ThAx材料中的孤对电子形成了额外的光学吸收,增加了可见光的利用率,提升了催化性能。该材料还可以用BPA作为空穴牺牲剂,实现了水分解产H2的性能。本论文设计了载流子分离和可见光光学吸收性质的g-C3N4材料,提升了g-C3N4的催化能力,为催化剂的设计提供了思路。