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氮氧化物(NOx)是引起光化学烟雾、酸雨和温室效应等一系列环境问题的主要污染物,随着机动车数量的增加和工业的迅速发展,NOx排放量日益增多,必将引起生态和环境的严重恶化。因而,消除NOx污染问题已刻不容缓。目前,消除NOx污染的主导技术是NH3的选择性催化还原(NH3-SCR),其关键是选择性能优异的催化剂,这将决定整个催化反应体系的成败。Cu基分子筛催化剂因其优异的低温活性、N2选择性和宽的活性温度窗口在SCR研究领域受到广泛关注,一直被认为是最具实际应用前景的脱硝催化剂。本文从研究不同Cu改性分子筛催化剂的NH3-SCR性能着手,选择综合性能优异的Cu-USY催化剂,在此基础上系统地研究了铜负载量对Cu-USY催化剂的NH3-SCR性能的影响。为进一步改善Cu-USY催化剂的低温活性和拓宽其活性温度窗口,研究了Ce添加量对Cu-USY催化剂的NH3-SCR性能的影响。最后探讨了催化剂的高温水热稳定性以及抗S性能。通过N2吸附-脱附、XRD、 H2-TPR、XPS、CO红外吸附和In-situ FTIR等手段对催化剂的物理化学性质进行了表征分析,主要得到以下结论：1.研究了不同Cu-zeolite催化剂的NH3-SCR性能。结果表明,5Cu-ZSM-5和5Cu-beta(40)具有良好的低温SCR活性,且具有较宽的NO转化温度窗口(170-400℃),但N2选择性相对较低,低温SCR活性顺序：5Cu-ZSM-5、5Cu-beta(40)>5Cu-USY>5Cu-beta(40)>5Cu-SAPO-34;而5Cu-USY催化剂在100～140℃之间的SCR活性要高于其它催化剂,并表现出较宽的NO转化温度窗口(200-420℃)和良好的N2选择性。在此基础上进一步研究了Cu负载量及Ce添加量对Cu-USY催化剂的NH3-SCR性能影响。结果表明,随着Cu负载量的增加,低温活性不断增强,NO转化温度窗口也明显拓宽,但N2选择性也逐渐降低。Ce的加入可以进一步明显改善Cu-USY催化剂的低温SCR活性,当Ce添加量为8wt.%时,其低温活性达到最佳,NO转化温度宽口最宽(160-410℃),而对N2选择性无明显影响。2. H2-TPR和CO-DRIFTs结果表明,在Cu-USY和Cu-Ce-USY催化剂中存在多种Cu物种,主要包括：孤立态Cu2+、纳米级CuOx物种和Cu+物种；而分布于USY分子筛的超笼中的Cu2+和Cu+物种是低温SCR反应的主要活性位。过量Cu负载,使分散在载体表面的纳米级CuOx物种数量明显增加,这可能是高温条件下N2选择性下降的主要原因。而Ce的添加,由于CuOx物种与Ce02之间的强相互作用,促进了Cu-Ce-USY催化剂中各CuOx物种的还原性,进而更容易在低温下将NO氧化为NO2,从而提高了催化剂的低温活性。原位红外研究结果表明,NH3先吸附在催化剂表面的Lewis酸位(Cun+位)和Br(?)nsted酸位上,进而参与SCR反应,且吸附在Lewis酸位上的NH3物种有更高的低温NH3-SCR活性。3.经高温水热老化处理后,5Cu-USY和5Cu-8Ce-USY催化剂的低温SCR活性均有所改善,尤其前者更明显,这可能是由于高温水热老化处理提供的热动力驱使位于方钠石笼中的Cu2+向超笼中迁移,同时促进超笼中Cu+数目的增加,从而提高了催化剂的低温SCR活性。但副产物N02和N20的生成量也随老化温度的升高明显增加,即N2选择性有所下降。而预硫化处理可导致5Cu-USY和5Cu-8Ce-USY催化剂的低温SCR活性明显下降,这可能是由于预硫化过程促使催化剂中部分游离的铜离子或者表面的CuOx物种逐步转变成硫酸盐物种,削弱了NH3在L酸位上的吸附与活化,同时也使催化剂的氧化活性下降,不利于NO的氧化,从而显著降低了催化剂的低温SCR活性。