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固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种将化学能高效、清洁的直接转化为电能的装置,具有独特的结构、多元化燃料、转换效率高、环境友好等特点。然而作为SOFC广泛应用的镍基阳极只适用于纯H2燃料,无法直接催化转化碳氢类燃料,否则会产生严重的积碳现象导致电池性能极速衰减,破坏整个电池装置,而其他能够直接利用碳氢燃料的SOFC阳极材料大多存在催化性能差的问题。因此,寻求具备高催化性能、适用于碳氢燃料的SOFC阳极材料,以及与之匹配的具备优良氧还原(ORR)催化活性的阴极材料,成为SOFC当前突破燃料种类限制的关键一步。本文以开发能够直接高效转化利用碳氢类燃料的全电池为目的展开,首先,针对Ni基阳极严重的积碳问题,系统地研究了表面均匀覆盖Co-Fe合金的层状钙钛矿材料(Pr0.4Sr0.6)3(Fe0.85Nb0.15)2O7(RP-PSFN-CFA)作为SOFC阳极材料的电催化性能、抗积碳性能,并对其独特的结构进行了表征,该复合材料是由立方型钙钛矿Pr0.4Sr0.6Co0.2Fe0.7Nb0.1O3-δ(P-PSCFN)经高温还原后原位生成的。研究表明,通过燃烧法合成的P-PSCFN钙钛矿材料结构蓬松多孔,在H2(50 ml min-1)还原气氛下经900oC煅烧2 h后,XRD测试结果显示材料由立方型钙钛矿结构转化为层状钙钛矿结构同时,有Co-Fe合金产生,经SEM微观形貌表征可以清晰的看出粉体表面均匀覆盖纳米级颗粒物,TEM进行晶格结构表征,其晶格间距明显,且与层状钙钛矿和合金相晶格间距一致。以加湿H2(~3 vol.%H2O)为燃料,在800oC下开路电压为1.08 V,功率密度为0.93m W cm-2,能够与Ni基阳极相媲美,以恒电流密度0.6 A cm-2放电,电池可以稳定输出长达500 h左右;在800oC、850oC温度下,以加湿C3H8(3 vol.%H2O)为燃料时,最大功率密度分别可以达到0.59 W cm-2和0.92 W cm-2,以恒电流密度0.4 A cm-2放电,电池可以稳定输出长达100 h左右;在900oC下,以加湿CO(3 vol.%H2O)为燃料所得的最大功率密度为0.83 mW cm-2,说明RP-PSFN-CFA阳极材料不仅具备良好的催化性能,还具备优良的稳定性和抗积炭性能,适用于直接氢燃料,碳氢类燃料以及直接碳等各类燃料。其次,通过B位掺杂Nb元素的方法,达到提高阴极材料Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF)透氧率和稳定性的目的,并系统研究了Nb掺杂量的最佳含量。实验结果显示,Nb元素掺杂不影响Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2-xNbxO3-δ(BSCFNx)钙钛矿晶型的形成,同时大幅度提高BSCF的电导率,测试结果显示BSCFNx在550oC以后电导率增速放缓,电导率趋于稳定,说明该材料特别适用于在中低温范围下工作。电化学测试结果显示,BSCFN0.1阴极材料的极化电阻(Rp)值由600oC的0.18Ωcm~2随着温度的上升而下降,在650,700,750oC时分别达到了0.07,0.04,0.02Ωcm~2,较之前研究结果小的多,以加湿H2为燃料所得单电池700oC下最大功率密度达到0.63 W cm-2,在650oC下以恒电流密度0.6 A cm-2放电可以稳定工作100 h,没有任何的衰减现象出现,说明Nb掺杂有助于提高BSCFN0.1阴极材料的ORR催化活性、稳定性和氧离子导电能力,有助于加快氧离子向阳极传输,可进一步提高电池耐积碳性能。