论文部分内容阅读
如今砷污染形势日益严峻，大量含砷污染物被排放到环境中，造成水资源严重污染，因此处理水体中的砷污染成为世界各国的研究热点之一。
本文采用共沉淀法，以硝酸镁、硝酸锰、硝酸铁为主要原料合成了镁锰水滑石、镁铁水滑石和镁锰铁水滑石(LDHs)及其400℃焙烧后的氧化物(LDO)，对所有样品进行了XRD，SEM，Raman，ATR-FTIR表征。XRD分析表明，合成的三种水滑石在衍射角2θ处均存在典型的水滑石特征衍射峰(003)、(006)、(009)、(110)和(113)，特征峰的峰型尖锐，基线平稳，无杂峰；经过400℃焙烧后，水滑石的特征峰消失，出现了明显的MgO衍射峰。从SEM图中看出合成的水滑石样品均展示出了水滑石的片状结构，晶粒尺寸相对较小；经过400℃焙烧后仍然具有片状结构特征，但出现部分团聚现象。由ATR-IR光谱图和Raman光谱图可以看出，合成的水滑石样品拥有相对完整的晶体结构，400℃焙烧后水滑石的结构被破坏，脱除了部分层间水，OH-以及CO32-离子。
通过镁锰、镁铁水滑石及其氧化物吸附As(Ⅴ)的实验数据可以得出，随着pH值的增加对As(Ⅴ)去除率逐渐降低，其中Mg3Fe-LDO的吸附效果最好，酸性条件下有利于对As(Ⅴ)的吸附，当pH值为3.0时，吸附量最高达到40.94mg/g，当pH为9.0时，吸附量最低为36.27mg/g。对实验数据进行拟合可知，四种吸附剂对As(Ⅴ)吸附过程均符合准二级动力学方程和Langmuir吸附模型，拟合得到最大吸附量分别为Mg3Mn-CO3-LDHs：57.70mg/g，Mg3Mn-LDO：53.62mg/g，Mg3Fe-CO3-LDHs：64.39mg/g，Mg3Fe-LDO：105.37mg/g。竞争离子对四种吸附剂吸附As(Ⅴ)的影响程度为PO43-＞C6H7O8-＞CO32-＞SO42-。对比镁锰、镁铁、镁锰铁水滑石及它们的氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)的结果可以得出，Mg3MnFe-LDO对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)都有较好的吸附效果，去除率分别为95%和80%。在pH为3.0时，Mg3MnFe-LDO对As(Ⅲ)和As(V)的去除率最大为97%和85%，当pH值为12.0时，去除率下降到65%和74%。Mg3MnFe-LDO对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附过程符合Langmuir吸附模型以及准二级动力学方程。不同浓度的腐殖酸(HA)对Mg3MnFe-LDO吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)均有一定的抑制作用，但对吸附As(Ⅴ)的抑制作用大于As(Ⅲ)。对吸附砷前后的样品进行表征(XRD，ATR-IR，Raman，XPS)可以得出，镁锰铁氧化物吸附As(Ⅲ)的过程中，可以将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)；所有样品的吸附机理包括表面络合作用以及水滑石的重构两种方式。
本文采用共沉淀法，以硝酸镁、硝酸锰、硝酸铁为主要原料合成了镁锰水滑石、镁铁水滑石和镁锰铁水滑石(LDHs)及其400℃焙烧后的氧化物(LDO)，对所有样品进行了XRD，SEM，Raman，ATR-FTIR表征。XRD分析表明，合成的三种水滑石在衍射角2θ处均存在典型的水滑石特征衍射峰(003)、(006)、(009)、(110)和(113)，特征峰的峰型尖锐，基线平稳，无杂峰；经过400℃焙烧后，水滑石的特征峰消失，出现了明显的MgO衍射峰。从SEM图中看出合成的水滑石样品均展示出了水滑石的片状结构，晶粒尺寸相对较小；经过400℃焙烧后仍然具有片状结构特征，但出现部分团聚现象。由ATR-IR光谱图和Raman光谱图可以看出，合成的水滑石样品拥有相对完整的晶体结构，400℃焙烧后水滑石的结构被破坏，脱除了部分层间水，OH-以及CO32-离子。
通过镁锰、镁铁水滑石及其氧化物吸附As(Ⅴ)的实验数据可以得出，随着pH值的增加对As(Ⅴ)去除率逐渐降低，其中Mg3Fe-LDO的吸附效果最好，酸性条件下有利于对As(Ⅴ)的吸附，当pH值为3.0时，吸附量最高达到40.94mg/g，当pH为9.0时，吸附量最低为36.27mg/g。对实验数据进行拟合可知，四种吸附剂对As(Ⅴ)吸附过程均符合准二级动力学方程和Langmuir吸附模型，拟合得到最大吸附量分别为Mg3Mn-CO3-LDHs：57.70mg/g，Mg3Mn-LDO：53.62mg/g，Mg3Fe-CO3-LDHs：64.39mg/g，Mg3Fe-LDO：105.37mg/g。竞争离子对四种吸附剂吸附As(Ⅴ)的影响程度为PO43-＞C6H7O8-＞CO32-＞SO42-。对比镁锰、镁铁、镁锰铁水滑石及它们的氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)的结果可以得出，Mg3MnFe-LDO对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)都有较好的吸附效果，去除率分别为95%和80%。在pH为3.0时，Mg3MnFe-LDO对As(Ⅲ)和As(V)的去除率最大为97%和85%，当pH值为12.0时，去除率下降到65%和74%。Mg3MnFe-LDO对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附过程符合Langmuir吸附模型以及准二级动力学方程。不同浓度的腐殖酸(HA)对Mg3MnFe-LDO吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)均有一定的抑制作用，但对吸附As(Ⅴ)的抑制作用大于As(Ⅲ)。对吸附砷前后的样品进行表征(XRD，ATR-IR，Raman，XPS)可以得出，镁锰铁氧化物吸附As(Ⅲ)的过程中，可以将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)；所有样品的吸附机理包括表面络合作用以及水滑石的重构两种方式。