【摘 要】
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近年来天然和合成的化学物质可以通过与人体或动物体反应带来潜在的危害而备受关注。其中就包括人工合成的类固醇雌激素17α-乙炔基雌二醇(EE2)。虽然传统的污水处理系统,尤
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近年来天然和合成的化学物质可以通过与人体或动物体反应带来潜在的危害而备受关注。其中就包括人工合成的类固醇雌激素17α-乙炔基雌二醇(EE2)。虽然传统的污水处理系统,尤其是生物处理系统可以去除一些常见的污染物,但对于难生物降解的一些物质,比如内分泌干扰类物质,很难经污水处理厂进行削减,因此大量的类固醇雌激素就随着出水排入环境水体。环境水体中广泛存在的天然溶解性有机质(DOM)对污染物的环境转化也成为研究热点。有大量的研究关于DOM介导污染物的微生物降解和光化学降解,但对于DOM存在的情况下,对微生物和光化学转化的协同作用却鲜有研究。因此,本课题以EE2为研究目标,从洱海提取的胡敏酸(HA)和富里酸(FA)作为DOM的代表性物质,系统地学习和研究了EE2在DOM介导下的微生物转化和光化学转化过程,旨在探究在厌氧浅水或富营养化水体中,DOM对微生物转化和光化学转化的协同作用。研究结论如下:(1)希瓦氏菌在厌氧条件下,对EE2的去除有一定的作用,72 h EE2的去除率为8.94%,添加了HA后,EE2的去除率得到了明显的提高,达到了30.1%。说明HA对微生物厌氧氧化EE2确实有促进作用,可能是HA可以接受来自微生物氧化EE2产生的电子,促进电子的转移,从而加速了微生物的厌氧氧化过程。光改性过程使得DOM的电子供给能力变弱,因此经过光改性后的DOM在微生物降解EE2过程中的促进作用变弱。(2)不同pH条件下,HA对EE2光降解的介导和促进作用不同,随着pH的升高,EE2紫外-可见光谱会发生红移,增加入射光的吸收,并且HA也会电离从而吸收更多的入射光促进EE2的降解。经过微生物改性后,紫外-可见吸收光谱强度和荧光光谱强度都会升高,DOM的芳香性降低,腐殖化程度升高,并且DOM和污染物的结合作用增强,使得在光照条件下,改性后的DOM对EE2的去除起到了促进作用。(3)微生物的存在对EE2的光降解有明显的促进作用。并且降解效率随着溶液pH和HA浓度的变化而变化,在pH中性和HA浓度为10 mgC/L的条件下最有利于耦合去除过程。在6个小时降解过程中,微生物降解的作用很小可以忽略,但是微生物氧化EE2产生电子还原产生的还原态HA的作用不可忽视。相较于原始HA,还原态HA对EE2的光降解促进作用更加明显,因为还原态HA在光照下会产生更多的活性物质。在耦合体系下处理过的EE2的雌激素活性也得到极大的降低。
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