【摘 要】
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金属纳米颗粒的表面等离激元能够调制荧光物质所处的局域场环境,从而影响发光体系的激发过程,增强体系的荧光量子效率;但另一方面,当金属与荧光体系距离足够小时,由于电荷传
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金属纳米颗粒的表面等离激元能够调制荧光物质所处的局域场环境,从而影响发光体系的激发过程,增强体系的荧光量子效率;但另一方面,当金属与荧光体系距离足够小时,由于电荷传输和非辐射能量转移的存在,又会导致荧光淬灭的产生。通过调控金属纳米颗粒的形状、尺寸以及分子-颗粒的间距能够调节局域场增强和荧光淬灭之间的竞争,有助于分子体系荧光产率的提高以及光谱频带的拓展,有助于探索表面等离激元局域场作用下的量子相互作用及能量转移机制,为纳米尺度的分子荧光调控提供基础的物理信息。在本论文中,我们选用银纳米颗粒和亚单层卟啉分子作为实验体系,利用激发光、金属纳米颗粒等离激元模式以及荧光分子吸收谱带的共振耦合实现了银纳米颗粒与分子在5 nm间距内的分子荧光增强。本论文主要研究内容可以概括为如下三个方面:1、利用种子生长法和Layer-By-Layer的方法,通过透射电镜及原子力显微镜的表征,在玻璃片衬底上旋涂尺寸和形状均一、分散度均匀的球形银纳米颗粒,并在颗粒外包裹层数(厚度)可控的有机多聚物间隔层;利用吸收光谱确定银纳米颗粒和多聚物薄膜的核壳结构的等离激元模式与激发光的匹配。2、利用真空热蒸镀的方法和扫描隧道显微镜的表征手段,得到形貌稳定的亚单层卟啉分子;并利用多聚物间隔层的厚度在纳米尺度调控分子与银纳米颗粒之间的间距。3、通过分子-颗粒不同间距条件下的光致荧光光谱和荧光寿命对比,结合时域有限差分法的理论模拟,验证了在淬灭效应依然存在的情况下,表面等离激元对分子荧光的增强效果。
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