MOCVD生长Ⅲ-Ⅴ族氮化物的化学反应——输运过程数值模拟研究

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GaN和AlGaN是Ⅲ-Ⅴ族半导体薄膜材料,广泛应用于LED和大功率半导体器件,是目前全球半导体材料研究的热点。金属有机化学气相沉积(MOCVD)是生长GaN等化合物半导体薄膜材料的主要技术。TMG、TMAl和NH3是GaN和AlGaN薄膜生长的主要前体,高温时在反应器内会发生复杂的气相反应和表面反应,气相中会形成大量纳米颗粒。因此,化学反应机理的研究对于薄膜生长质量的提高起着至关重要的作用。本文针对高速垂直转盘式(RDR)反应器,考虑不同进口温度对GaN的生长进行相关模拟,同时也对AlGaN的生长进行了模拟研究。通过本文的模拟,能够深入了解MOCVD生长过程中的化学反应机理,对如何提高薄膜的生长水平以及生长质量有着重要的指导意义。  本文主要研究内容如下:  (1)分别建立了GaN和AlGaN的化学反应输运模型,根据前人研究经验,选取主要反应路径,包含了多个气相和表面化学反应。然后结合化学反应动力学,进行数值模拟,得到反应器内的温场、流场及浓度场等进行对比分析。  (2)针对垂直转盘式MOCVD反应器进口温度对GaN生长的影响进行数值模拟,分别考虑预混合进口和分隔进口两种情况。通过对包含主要化学反应路径的气体输运过程的模拟,对比不同进口温度下衬底前沿的反应前体浓度及其对应的生长速率的变化,发现在两种进口情况下,随着进口温度的升高,生长速率均呈现先增大后减小的趋势。预混合时,进口温度约500K时生长速率最大;分隔进口时,进口温度约800K时生长速率最大。上述变化的主要原因是,生长速率取决于衬底上方边界层内含Ga粒子的浓度梯度。预混合时,衬底前沿的含Ga粒子主要为MMG,其浓度随进口温度的变化趋势与生长速率的变化趋势一致。分隔进口时,衬底前沿的含Ga粒子MMG和DMGNH2浓度处于同一数量级.随进口温度的升高,前者略有增加,而后者明显增大。当预混合的进口温度超过500K、分隔进口的进口温度超过800K时,衬底前沿的MMG和DMGNH2的峰值或明显下降、或明显离开衬底,使得含Ga粒子的浓度梯度显著下降,造成生长速率下降。  (3)对AlGaN生长过程进行数值模拟,保持TMAl或者TMG的流量不变,分别改变TMG或者TMAl的流量,即改变进口的Al组分或Ga组分,对比通入不同源气体比例下反应室内、特别是衬底附近的反应前体浓度以及对应的生长速率的变化,发现NH3与TMAl之间比NH3与TMG之间更容易发生寄生反应,降低TMG流量比增加TMAl的流量更容易获得高质量的AlGaN薄膜。TMG、TMAl与NH3之间的寄生反应对于AlGaN薄膜的质量有着重要影响,而这寄生反应的强弱由不同的TMG与TMAl之间的比例决定。
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