原子与分子物理学与许多学科都有紧密的联系，是研究原子与分子性质的一门基础学科，它广泛应用于有机化学、无机化学、生物化学、生物物理学、材料学和物理学等学科，原子与分子物理学的快速发展促使了国防军事的进步，在科学经济等方面发挥了关键的作用。分子光谱学是原子与分子物理学的一个重要分支，主要研究分子与辐射相互作用，是研究分子结构的重要手段之一。光谱学已有较长的历史，然而其快速发展是在20世纪初，量子力学的出现和创立才使得现代光谱理论有了很好的开端。1978年Nakatsuji第一次提出从头算SAC/SAC-CI方法，这一方法主要用来研究分子的基态、激发态、电离态和电子吸附态，研究表明该方法是非常可靠的。到现在为止，SAC/SAC-CI方法不但可以处理多重度较低的单重激发态到三重激发态，更能处理分子多重度较高的四重到七重的高激发态。本文应用SAC/SAC-CI方法（在Gaussian03程序包下），采用不同的基组，分别对AsH2、GeH2、PH2分子及其阴阳离子的基态、激发态、电离态和电子吸附态进行了研究，并解释了分子激发态、电离态和电子吸附态的形成，计算了电子的跃迁偶极距、激发能、电离势、解离能，振子强度等。研究表明SAC/SAC-CI方法的结果和现有的实验值相当一致，为进一步实验研究这些分子的未发现的激发态提供了可靠的理论依据。第一章，首先叙述了原子与分子物理学和社会发展的重要关系。其次描述了分子光谱学是一门研究分子与辐射相互作用的学科，也是研究分子结构的重要手段之一。最后介绍了研究分子及其离子基态和激发态的现状，及目前研究分子和离子基态、激发态的常用的从头算量子化学方法。第二章，叙述了从头算量子化学的基本理论，详细的介绍了SAC/SAC-CI方法的电子相关效应、CI（组态相互作用方法）、CC（耦合簇方法）、基态SAC及激发态SAC-CI方法。第三、四、五章，应用Gaussian03程序包中的SAC/SAC-CI方法分别对AsH2、GeH2、PH2分子及其阴阳离子的基态、激发态、电离态和电子吸附态进行了研究。计算得到了这些分子基态和激发态的平衡几何结构，及其激发态的绝热、垂直激发能，电离势、解离能、跃迁偶极距、振子强度等，根据计算所得到数据解释了分子激发态、电离态和电子吸附态的形成，并与其相应的理论值和实验值进行了比较，发现SAC/SAC-CI方法计算的结果与其吻合的很好，在此理论基础上对AsH2、GeH2、PH2分子及其阴阳离子其它的低激发态的平衡几何结构等性质进行了预测。第六章，对本文所研究的内容做了简要的总结，并且对SAC/SAC-CI方法计算体系进行了展望。