亚胺是一类重要的含氮中间体,广泛应用于生物、农业、制药及精细化学品合成中。亚胺的合成方法较多,主要包括羰基化合物和胺类的缩合、胺类的自缩合和醇胺的氧化耦合反应。而醇类是重要的化工原料,具有储量丰富、价格低廉且低毒等特点,在以空气或氧气作为氧源的条件下,通过醇胺氧化耦合一步合成亚胺受到研究者的广泛关注。纳米尺寸的金属/金属氧化物催化剂在催化过程中已经展现出一些较为独特的理化性质,粒子尺寸减小使催化剂的有效比表面积和表面的原子数大大增加,促进其在催化反应中表现出优异的催化性能。本论文在课题组前期利用纳米化策略探索醇胺氧化耦合合成亚胺催化剂基础上,进一步探讨催化剂的结构和表面性质对催化性能的影响。采用硝酸处理的介孔炭(MC)为载体,通过浸渍法制备了一系列负载型氧化镧催化剂(LaO_x/MC)。考察了粒子尺寸、载体与活性组分之间的相互作用对催化剂性能之间的影响。结果表明,以MC为载体、焙烧温度为500oC制备的负载型氧化镧催化剂表现出优异的催化性能,在温和反应条件下,反应2 h时亚胺收率达到98.5%,催化活性明显高于块体氧化镧;催化剂同时具有较高的循环稳定性,能够多次循环使用。表征结果表明负载型氧化镧中活性组分具有较小的粒径尺寸,与块体氧化镧相比,催化剂表面的氧缺陷和不饱和物种增多,可能更有利于反应过程中分子氧的活化。我们还采用共沉淀法制备了一系列镁铝复合氧化物催化剂,利用调控Mg/Al比和焙烧温度调控催化剂表面的酸碱性质,目的在于考察催化剂表面酸碱性质对醇胺氧化耦合合成亚胺的影响。反应结果显示镁铝复合氧化物催化性能明显高于氧化镁和氧化铝,系统的表征结果表明镁铝氧化物表面存在大量弱的酸性位和碱性位,这些弱酸碱中心在催化反应过程中发挥着重要的协同作用,其中弱碱性位可以为弱酸性的苯甲醇提供吸附位,有助于苯甲醇的氧化;弱酸性位可以吸附苯胺,为缩合反应提供助力。综上,本论文分别通过调控粒子尺寸和表面酸碱性质策略制备了两类性能较为优异的氧化物催化剂,这些探索将为进一步开发醇胺氧化耦合催化剂提供借鉴。